【摘 要】
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溴酸盐（BrO3-）是水溶液中的溴（Br-）或含溴有机物通过臭氧消毒、基于硫酸根自由基高级氧化技术（AOPs）和活性氯氧化系统产生的常见副产物。由于其潜在的人类致癌性质和基因毒性,世界卫生组织（WHO）和美国环境保护署（US-EPA）建议将饮用水中的BrO3-的最高含量定为10μg/L。水体中BrO3-的去除已引起人们的广泛关注。传统的BrO3-的去除方法包括离子吸附法、生物法和还原法。在这些方法
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溴酸盐（BrO3-）是水溶液中的溴（Br-）或含溴有机物通过臭氧消毒、基于硫酸根自由基高级氧化技术（AOPs）和活性氯氧化系统产生的常见副产物。由于其潜在的人类致癌性质和基因毒性,世界卫生组织（WHO）和美国环境保护署（US-EPA）建议将饮用水中的BrO3-的最高含量定为10μg/L。水体中BrO3-的去除已引起人们的广泛关注。传统的BrO3-的去除方法包括离子吸附法、生物法和还原法。在这些方法中,亚铁离子(Fe2+)还原BrO3-是最常用的策略之一。但是,对BrO3-还原中间产物缺乏认识,对该还原过程中是否产生活性氧物种更是缺乏研究。此外,活性氧物种的形成肯定会通过与Fe2+或生成的Br-反应而影响BrO3-的还原。在实际废水和地下水中有机污染物与BrO3-常常并存。因此,弄清有机污染物对Fe2+对BrO3-还原的影响,也有现实的工程意义。从环境保护的角度出发,还应考虑共存的有机污染物在Fe2+/BrO3-体系中的转化及其产物的环境风险。因此,本论文的目的是研究Fe2+还原BrO3-的反应过程,鉴定Fe2+还原BrO3-产生的活性物种,并阐明活性物种产生对BrO3-还原和共存有机污染物氧化的影响。（1）Fe2+还原BrO3-的动力学和化学计量学的研究。首先考察了溶解氧（DO）、初始p H值、Fe2+浓度和共存有机污染物对Fe2+还原BrO3-的影响,发现溶解氧和四种有机物（卡马西平（CBZ）,布洛芬（IBU）,苯甲酸（BA）和苯酚）的存在对BrO3-的还原动力学和化学计量有显著影响。DO促进了Fe2+的水解和氧化,降低了有效Fe2+的浓度,并抑制了BrO3-的还原。共存的有机物会消耗形成的O2·-,阻碍了Fe2+/Fe3+的还原循环,进一步增加了Fe2+还原BrO3-的摩尔比。（2）Fe2+还原溴酸盐的过程中自由基的产生及其对有机污染物氧化的研究。通过电子自旋共振（ESR）波谱和自由基探针实验发现,Fe2+还原BrO3-会产生O2·-和·OH。通过苯酚氧化产生溴酚探针实验,证实了反应性溴自由基（RBS）的产生。以苯酚,CBZ,IBU和苯甲酸（BA）作为模型污染物,定量考察了活性物种对四种有机污染物降解的贡献。·OH,O2·-和RBS都参与了苯酚的降解,而·OH和O2·-则是CBZ和IBU氧化的主要贡献者。通过苯酚和BA（作为·OH的探针）的矿化,确定以O2·-和·OH形式释放的氧原子百分比分别约为58%和42%。通过LC-MS鉴定了CBZ的降解中间体,表明了CBZ主要通过羟基化、环收缩、胺裂解和溴化而被降解。溴化反应导致溴代降解产物的产生,预示着降解液可能有更高的环境风险,有待进一步的评估。研究还表明,在实际废水中,Fe2+/BrO3-体系仍可降解CBZ。这项研究改进了对Fe2+还原溴酸盐过程的认识,尤其发现了该反应会产生·OH,O2·-和RBS。
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