改性催化剂还原CO2制备甲醇的研究

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由CO2和H2O光催化反应合成CH3OH,对有效固定CO2,减少温室气体对环境的影响,并生产循环可再生能源具有重要意义。   采用溶胶-凝胶法,通过Fe、Cu、S等化学元素优化掺杂制备改性纳米光催化剂,实现二氧化碳制备绿色能源甲醇。采用现代仪器对制备的催化剂粒径、晶型、光谱吸收等主要参数进行了表征。发现,Fe、S元素元素可以有效减小催化剂颗粒尺寸,Cu元素可以拓宽催化剂可见光谱域,但有增加催化剂粒径的倾向。Fe、Cu可抑制电子-空穴对的复合,S元素可使TiO2形成新能级,使光生电子与空穴得到有效分离。   优化复合掺杂Fe、Cu、S元素可制备综合性能优良的钛基纳米催化剂。通过实验确定了光反应体系的最佳反应条件。他们分别是:1%Fe+1%Cu+1%S符合改性TiO2催化剂下,合成反应时间在9h、温度50℃、催化剂用量1g/L,反应液CO2,0.019mol/L条件下,反应产物甲醇的生成量为612μmol/g(催化剂),转化率为3%。比单纯使用1%Fe元素改性高出2.17倍,比1%Cu元素改性高出1.91倍,比1%S元素改性高出3.4倍,比1%Fe+1%Cu复合改性高出1.75倍。可见Fe、Cu、S元素在光催化CO2合成CH3OH体系中有良好的协同做用。   设计并制造了全新意义的新型板式反应器,克服了老式光反应器的缺点,实现了结构简单、周期性均匀吸收辐射能、活性表面更新快、转化速率高的目的。  
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