论文部分内容阅读
随着社会发展,人类对能源需求日益增大,能源危机和伴随而来的环境问题日趋严重,迫切需要新能源的开发和利用。光催化技术由于可以有效利用太阳能制备人类需要的氢能和解决环境污染问题而逐渐被广泛应用于生产生活。UiO-66–NH2作为一种新型的光催化材料,凭借其可见光响应能力受光催化研究者的青睐。本论文在UiO-66–NH2上理性构造了结构缺陷(链缺陷和团簇缺陷),发现结构缺陷可以提高其光催化活性,这使得本课题具有重大的意义和广阔的应用前景。
通过控制合成过程中乙酸的加入量,成功地在UiO-66-NH2上构造了不同含量的链缺陷,并在其表面构建了Ag/AgCl表面等离子体,用于罗丹明B/对氯苯酚的光降解。增强光子吸收和促进光生载流子的分离是提高光催化活性的两大途径。Ag的表面等离子体共振(SPR)效应使其具有很强的可见光吸收能力,异质结构和链缺陷是改善光生电子-空穴分离的有效方法。Ag等离子体共振效应、UiO-66-NH2的链缺陷和异质结的三元耦合作用可以同时改善光子的吸收和光生载流子的分离。热重分析(TGA)、固态1H核磁共振(NMR)、比表面积(BET)测试等表征手段表明链缺陷的增加。紫外-可见光谱(UV-vis DRS)结果表明Ag的SPR效应。X射线衍射图谱,扫描和透射电镜照片表明异质结构的存在。在可见光照射下,与原始UiO-66-NH2的罗丹明B(RhB)降解活性相比,UiO-66-NH2的链缺陷可以将活性提高2倍,Ag等离子体共振效应和异质结构可以将活性提高18倍,而且它们的三元耦合作用可将活性提高130倍。UiO-66-NH2-X无法降解对氯苯酚(4-CP),负载Ag/AgCl后,三元耦合作用相比单独Ag/AgCl的作用可以将活性提高2.3倍。活性物种捕获实验结果表明,·O2?/h?是降解RhB/4-CP的主要反应活性物种,表明催化剂氧化还原能力的提高。
通过控制合成过程中苯甲酸的加入量,成功地在UiO-66-NH2上构造了不同含量的团簇缺陷,并研究了团簇缺陷对光催化降解罗丹明B活性的影响。X射线衍射图谱上2-7°的小宽峰证明了团簇缺陷的存在。热重表征证明,随着苯甲酸加入量的增多,团簇缺陷会增加。活性实验结果表明,UiO-66-NH2-10Benz具有最佳的光催化活性。活性物种捕获实验结果表明,·O2?是降解RhB的主要反应活性物种。适量的团簇缺陷可以改善催化剂的导电性,通过促进光生载流子的转移和分离来提高光催化活性。
通过控制合成过程中乙酸的加入量,成功地在UiO-66-NH2上构造了不同含量的链缺陷,并在其表面构建了Ag/AgCl表面等离子体,用于罗丹明B/对氯苯酚的光降解。增强光子吸收和促进光生载流子的分离是提高光催化活性的两大途径。Ag的表面等离子体共振(SPR)效应使其具有很强的可见光吸收能力,异质结构和链缺陷是改善光生电子-空穴分离的有效方法。Ag等离子体共振效应、UiO-66-NH2的链缺陷和异质结的三元耦合作用可以同时改善光子的吸收和光生载流子的分离。热重分析(TGA)、固态1H核磁共振(NMR)、比表面积(BET)测试等表征手段表明链缺陷的增加。紫外-可见光谱(UV-vis DRS)结果表明Ag的SPR效应。X射线衍射图谱,扫描和透射电镜照片表明异质结构的存在。在可见光照射下,与原始UiO-66-NH2的罗丹明B(RhB)降解活性相比,UiO-66-NH2的链缺陷可以将活性提高2倍,Ag等离子体共振效应和异质结构可以将活性提高18倍,而且它们的三元耦合作用可将活性提高130倍。UiO-66-NH2-X无法降解对氯苯酚(4-CP),负载Ag/AgCl后,三元耦合作用相比单独Ag/AgCl的作用可以将活性提高2.3倍。活性物种捕获实验结果表明,·O2?/h?是降解RhB/4-CP的主要反应活性物种,表明催化剂氧化还原能力的提高。
通过控制合成过程中苯甲酸的加入量,成功地在UiO-66-NH2上构造了不同含量的团簇缺陷,并研究了团簇缺陷对光催化降解罗丹明B活性的影响。X射线衍射图谱上2-7°的小宽峰证明了团簇缺陷的存在。热重表征证明,随着苯甲酸加入量的增多,团簇缺陷会增加。活性实验结果表明,UiO-66-NH2-10Benz具有最佳的光催化活性。活性物种捕获实验结果表明,·O2?是降解RhB的主要反应活性物种。适量的团簇缺陷可以改善催化剂的导电性,通过促进光生载流子的转移和分离来提高光催化活性。