【摘 要】
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糠醛（FFR）,作为一种重要的生物质平台化合物,可以通过分子氢催化加氢和“非外加H2”的催化转移加氢的加氢工艺,实现FFR转化为糠醇等重要化工产品。本文基于Cu基金属有机骨架（Cu-MOF）制备Fe、Pd组分改性的系列催化剂,采用添加分子氢或以醇类作为氢供体,实现FFR催化加氢反应,主要研究结果如下:（1）以Fe（NO3）3/Cu-MOF为催化剂前驱体分别在H2和N2气氛下制备催化剂。在H2气氛下
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糠醛（FFR）,作为一种重要的生物质平台化合物,可以通过分子氢催化加氢和“非外加H2”的催化转移加氢的加氢工艺,实现FFR转化为糠醇等重要化工产品。本文基于Cu基金属有机骨架（Cu-MOF）制备Fe、Pd组分改性的系列催化剂,采用添加分子氢或以醇类作为氢供体,实现FFR催化加氢反应,主要研究结果如下:（1）以Fe（NO3）3/Cu-MOF为催化剂前驱体分别在H2和N2气氛下制备催化剂。在H2气氛下焙烧Fe（NO3）3/Cu-MOF制备Fe/Cu@C过程中,Cu-MOF热解碳化的同时H2会将Fe3+和Cu2+分别还原成Fe~0和Cu~0,而在N2气氛下焙烧制备Fe3O4/Cu@C过程中,Cu-MOF热解碳化时伴随着碳热还原反应的发生,将Fe3+和Cu2+分别还原成Fe3O4和Cu~0。借助于Cu-MOF热解碳化和碳热还原反应特点,Fe3O4粒子在碳材料表面形成嵌入式结构,Cu~0粒子则具有碳包覆结构,这两种结构有助于限制Fe3O4和Cu~0粒子生长。与Fe/Cu@C相比,Fe3O4/Cu@C表现出更高的FFR加氢活性。Fe3O4不但利于催化剂的磁性回收,同时作为活性组分可实现FFR催化转移加氢。Fe3O4/Cu@C催化FFR加氢反应体系中,一方面以Cu~0作活性中心,在外加分子氢条件下发生直接催化加氢,另一方面作溶剂的异丙醇同时起到氢供体作用,在Cu~0和Fe3O4作用下发生催化转移加氢。（2）采用具有包覆结构的Pd@Cu-MOF在不同气氛下热解碳化制备具有碳包覆结构Pd-Cu@C催化剂。与H2气氛相比,采用N2气氛焙烧更有利于Cu-MOF的热解碳化以及Cu~0粒子的稳定,以此制备的Pd-Cu@C催化剂在具有高的FFR催化加氢活性。采用自还原生成Pd~0粒子方式制备的Pd-Cu@C催化剂FFR加氢活性高于浸渍法制备的Pd/Cu@C催化剂。FFR催化加氢过程中存在以分子氢为氢源的直接催化加氢和以异丙醇为氢供体的催化转移加氢,并且以直接催化加氢为主。
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