氢气被认为是新一代的清洁和可再生能源。然而最主要的困难是找到一种高容量,快动力学响应,能够在室温条件下操作的高效可逆储氢系统。轻质碳基材料是一种可行的储氢媒介。增加碳基材料化学活性的一种方法是通过掺杂或者取代金属修饰纳米结构的表面。然而高密度金属扩散的石墨烯表面容易形成金属团簇,并且通过实验达到均匀覆盖单层金属原子很困难。因此,研究和创新的目光应该集中在通过对石墨烯进行适当的修饰来提高储氢容量。在本论文中,对金属修饰石墨烯的储氢行为进行了广泛的研究。主要研究结果概括如下:1.对钠原子修饰的硼掺杂石墨烯的储氢性能进行了研究。结果发现经过钠原子均匀地修饰的双边硼掺杂石墨烯能作为高容量的储氢媒介。首先,半金属化的硼掺杂石墨烯在吸附钠原子后转化为导体。其次,我们发现硼掺杂和库仑排斥能够阻止钠原子成簇。分散在石墨烯两侧的一个钠原子能够最多吸附五个氢分子,储氢容量可达12.8 wt%。另外,我们运用从头算分子动力学模拟来检测温度对氢吸附行为的影响。计算结果表明在温度为300 K且没有外压的情况下,钠原子总共能够吸附九个氢分子,储氢容量可达11.7wt%,超过了美国能源部提出的需求。2.研究发现锂原子双边修饰的多孔石墨烯能够作为高容量的储氢媒介。首先,随着锂原子掺杂浓度的增加,多孔石墨烯从p型半导体转变为n型简并半导体,显示其在电子器件,自旋电子元件和分子传感器方面有着广泛应用。其次,库仑排斥作用阻止了锂团簇的形成。H1-H’1和H2-H’2体系所能达到的最大储氢容量分别为12.11%和11.45%。更进一步,通过从头算分子动力学模拟得到的结果显示在温度300 K下H1-H’1和H2-H’2体系相应的储氢容量能够分别达到10.89 wt%和10.79 wt%。这些结果能够为开发在室温和常压下用于储氢的多孔碳基材料的实验工作提供一些有用的信息。