【摘 要】
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氢气是最清洁的可再生能源,可以有效解决目前日益严重的能源危机和环境污染问题,而利用太阳能将水分解被认为是产生氢气的一种有效手段。水分解反应的进行需要高活性且稳定的光催化剂,在众多光催化剂中,石墨相氮化碳（g-C3N4）以其独特的二维层状结构引起了广泛关注。g-C3N4有合适的带隙、成本低、稳定性好等优点而广泛应用于光催化降解污染物,光催化产氢,二氧化碳还原等方面。然而,g-C3N4载流子复合率较高
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氢气是最清洁的可再生能源,可以有效解决目前日益严重的能源危机和环境污染问题,而利用太阳能将水分解被认为是产生氢气的一种有效手段。水分解反应的进行需要高活性且稳定的光催化剂,在众多光催化剂中,石墨相氮化碳（g-C3N4）以其独特的二维层状结构引起了广泛关注。g-C3N4有合适的带隙、成本低、稳定性好等优点而广泛应用于光催化降解污染物,光催化产氢,二氧化碳还原等方面。然而,g-C3N4载流子复合率较高且光催化效率较低,这个缺点使得其产业化发展受到限制。本文从负载助催化剂,构建异质结和结构优化三方面对g-C3N4的光催化活性提高进行了研究,并对样品的形貌结构、光催化性能、光催化分解水反应的机理进行了研究、评价和分析。具体研究内容如下:1.负载黑磷量子点（BPQD）提高g-C3N4的光生载流子分离能力。BPQD具有良好的紫外-可见光吸收性能,但是其在水和空气中的稳定性较差,极易被氧化而失去催化活性。本文通过光辅助真空搅拌法将BPQD负载于尿素制得的层状g-C3N4上形成BPQD-C3N4异质结,该异质结结构有效防止了 BPQD氧化。当入射光子照射该异质结,BPQD中的光生电子通过异质结迁移至g-C3N4,这样有效提高了 BPQD的载流子分离率,促进了水分解反应的进行。研究中光催化性能最佳的7%BPQD-C3N4在模拟太阳光,LED-405,LED-420和LED-550 nm光照条件下的产氢速率分别为190、133、90和10.4μmolh-1,分别是纯g-C3N4的3.5、3.6、3和3倍。2.与α-Fe2O3构建异质结提高g-C3N4光催化氧化水活性。α-Fe2O3具有热力学稳定性高、成本低等优点,被广泛用作可见光催化剂。但α-Fe2O3也存在载流子寿命短和空穴迁移距离短的缺点。本文将FeOOH和g-C3N4作为前驱体,在580℃和氮气氛围下,FeOOH脱水转化为α-Fe2O3,g-C3N4在水蒸气作用下发生边缘碳化,最终结合为Fe2O3/C-C3N4,具有紧致的异质结结构。碳层和紧致的异质结结构是光催化性能提高的关键所在。电子和空穴在碳层中的迁移速率不同,在一定程度上促进了载流子的分离和迁移,而紧致的异质结对载流子的迁移阻力较小,有助于提高载流子的迁移速率。在不添加任何助催化剂的条件下,Fe2O3/C-C3N4在LED-420 nm光照条件下的析氧速率为22.3 μmol h-1,分别是Fe2O3/C3N4-r、α-Fe2O3、g-C3N4 的 3、6 和 30 倍。3.边缘引入羰基提高g-C3N4光生载流子迁移和分离,负载MoS2提高g-C3N4光催化产氢活性。MoS2具有较低的水还原过电势,是性能较好的光催化剂之一。本文通过在尿素热聚合的过程中引入CO2气体,将g-C3N4边缘-NH2的氢原子取代形成-N=C=O基团,形成CO-C3N4。CO-C3N4光催化产氢速率达到纯g-C3N4的1.85倍。通过光辅助真空搅拌法将CO-C3N4与MoS2结合形成MoS2/CO-C3N4异质结。MoS2/CO-C3N4的异质结结构有效促进了 CO-C3N4中的光生电子向MoS2表面迁移,提高了光生载流子的分离率。在λ>400 nm和λ>420 nm的光照下,10%MoS2/CO-C3N4样品表现出最佳的性能,且产氢速率分别为1990和1440μmol/（g*h）。此外,在LED-600 nm光照条件下表现出产氢速率为44.3 μmol/（g*h）的优异光催化活性。
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