【摘 要】
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近年来,基于硫酸根自由基(SO4·-)的水处理高级氧化技术因其氧化效率高、工作p H范围广等优点而备受关注,而如何实现氧化剂如过硫酸盐（PDS）等的高效活化已成为研究热点。过渡金属离子或单质是常用的活化材料,但金属氧化物往往催化效率较低。因此,本文建立一个铁氧化物/PDS/亚硫酸氢盐（HSO3-）非均相联用体系,以铁氧化物（FexOy）作为廉价易得的催化剂,利用其与HSO3-、PDS三者之间发生的
【基金项目】
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国家重点研发课题“土壤混合动力学及破碎混匀一体化智能装备”（2019YFC1805204）; 国家自然科学基金面上项目“基于零价铁固液微界面弱磁场诱导演变特性的分子氧强化活化机理研究”（21677055）
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近年来,基于硫酸根自由基(SO4·-)的水处理高级氧化技术因其氧化效率高、工作p H范围广等优点而备受关注,而如何实现氧化剂如过硫酸盐（PDS）等的高效活化已成为研究热点。过渡金属离子或单质是常用的活化材料,但金属氧化物往往催化效率较低。因此,本文建立一个铁氧化物/PDS/亚硫酸氢盐（HSO3-）非均相联用体系,以铁氧化物（FexOy）作为廉价易得的催化剂,利用其与HSO3-、PDS三者之间发生的还原-催化-氧化过程,实现PDS的高效活化,以及典型难降解有机污染物对氯苯酚（4-CP）的协同强化降解,并考察和揭示了溶解氧依赖下基于铁氧化物晶面效应的非均相PDS催化活化机理。主要结果如下:（1）对比性实验结果表明,α-FeOOH/PDS/HSO3-体系对4-CP具有明显的协同降解效果。发现体系中SO4·-主要通过SO3·-转化以及Fe2+活化PDS两条路径生成。XPS、ATR-FTIR分析以及DFT计算结果表明HSO3-吸附在针铁矿表面,形成界面≡Fe（III）-S（IV）络合体,促进了铁离子的络合或还原溶出,引发了PDS的非均相催化活化过程。并发现α-FeOOH/PDS/HSO3-体系中溶解氧具有关键作用,一方面促进界面≡Fe（III）-S（IV）络合体的形成和分解,诱发活化反应;另一方面,促使SO3·-向SO4·-逐步转化。（2）探究了不同晶型铁氧化物在体系中（FexOy/PDS/HSO3-）的催化性能,其顺序为:Fe3O4>α-FeOOH>γ-Fe2O3>α-Fe2O3,考察了投加量（FexOy、PDS、HSO3-）、初始p H以及反应温度的影响规律。选择磁铁矿和赤铁矿,并结合表征分析及DFT计算进行了铁氧化物催化活性的探究,发现晶面吸附络合HSO3-能力的强弱是决定铁氧化物催化活化PDS的关键因素,磁铁矿六面体{110}晶面催化活性明显强于八面体的（311）、（511）晶面,而赤铁矿纳米片{001}晶面的催化活性弱于纳米立方体的（110）、（012）面。并发现{001}面暴露的赤铁矿体系仅发生界面的PDS活化反应;而（311）和（511）面暴露的磁铁矿由于界面吸附络合HSO3-的能力极弱,只能依赖于溶出的亚铁均相活化PDS。（3）考察了常见无机阴离子对Fe3O4/PDS/HSO3-体系降解4-CP的影响规律,发现F-、SO42-、Cl-等抑制效果明显,而NO3-、HCO3-仅在高浓度条件下才会产生轻微抑制。配置了两种不同水质背景下的模拟4-CP废水,进行Fe3O4/PDS/HSO3-体系的连续流柱式反应器处理研究。结果表明,进水中的PDS及HSO3-可在Fe3O4界面及溶液中发生催化氧化反应,SO4·-的快速生成及4-CP的高效降解,但运行24小时后4-CP的降解效果将逐步衰减。进而考察了连续流柱式反应器长期运行处理模拟4-CP废水（脱硫废水背景）,发现4-CP的去除效果明显受到抑制（～40%）,但连续运行213.5小时后,4-CP的降解率仍可达到20%左右,说明Fe3O4/PDS/HSO3-体系应用于高盐废水具备一定程度的可行性。
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