基于智能手机的电流型电化学生化传感系统及其应用研究

来源 :浙江大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:marrylosa123
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现场快检(Point-of-care Testing,POCT)是指在现场进行采样并使用便携式的分析检测仪器及配套试剂和试纸,在病人附近进行快速分析、准确诊断并得到检测结果的一种检测方式。但是,目前而言,大部分的现场快检设备不仅成本相对较高,而且需要专业人员的操作和专业知识的解读。此外,灵敏度也是限制现场快检设备发展的另一个主要因素。基于智能手机的检测系统和纳米材料修饰的丝网印刷电极的快速发展,为便携式低成本且易操作的检测系统配合具有高灵敏度的传感器件的设计和实现并应用于现场快检领域提供了可能性。本文设计并实现了多种基于智能手机的电流型电化学检测系统,包括基于智能手机的循环伏安法检测系统,差分脉冲伏安法检测系统、差分脉冲安培法检测系统和方波伏安法检测系统。这些检测系统使用智能手机完成了参数设置、命令控制、数据分析处理和结果显示等功能,简化了检测器的电路设计方案,降低了整体系统成本和所需专业知识要求,提升了数据分析处理效率,增强了操作的便捷性。检测器用于产生电化学激励信号,检测传感器上的生成的电流,将电流转换成数字代码,并将其发送到智能手机进行处理。而后,对基于智能手机的电流型电化学检测系统检测性能进行了测试和评估。此外,本文不仅尝试将纳米材料修饰在丝网印刷电极表面构建传感器,还使用自制的石墨烯油墨通过丝网印刷技术直接构建了丝网印刷石墨烯电极。这些纳米材料电极具有良好的电化学特性,可以用于提升电流型电化学检测的灵敏度。最后,这些纳米材料修饰的电极分别与基于智能手机的电流型电化学检测系统结合用于葡萄糖、抗坏血酸、多巴胺、尿酸、左旋多巴和去甲肾上腺素的定量分析与检测,进一步提升了基于智能手机的电流型电化学检测系统在现场快检领域中的应用。本文的主要内容和贡献如下:1.设计和实现了基于智能手机的循环伏安法检测系统,并使用基于智能手机的循环伏安法检测系统将还原氧化石墨烯/3-氨基苯硼酸修饰在丝网印刷电极用于对葡萄糖的定量检测。循环伏安法是一种重要的电流型电化学检测方法,该方法不仅可以用于对电极进行修饰和表征,还可以用于物质的检测。在本文的研究中,设计了一种基于智能手机的循环伏安法系统,并使用该系统构建了方便的电极修饰方法用于便携式葡萄糖检测。该系统包括以下主要部分:智能手机、手持式检测器和对葡萄糖敏感的纳米材料修饰电极。检测器可以产生三角波的激励电压用于循环伏安法,并智能手机通讯接收命令和发送数据。通过基于智能手机的循环伏安法系统将氧化石墨烯和3-氨基苯基硼酸纳米复合材料修饰在丝网印刷电极表面作为葡萄糖检测的一次性传感器。该系统结合这种一次性传感器对葡萄糖表现出良好的线性和特异性响应。检测限约为26μmol/L。检测浓度相对于真实浓度的相对误差约为3.15%。因此,基于智能手机的循环伏安法检测系统展现了在现场进行电极修饰和表征、定量检测等的巨大潜力。2.设计和实现了基于智能手机的差分脉冲伏安法检测系统,结合还原氧化石墨烯/金纳米颗粒修饰的丝网印刷电极实现了对尿酸、多巴胺和抗坏血酸的同时检测。抗坏血酸、多巴胺和尿酸是人体代谢过程以及血液、尿液等生物体液中重要且共存的生物分子。本研究中,开发了一种基于智能手机的差分脉冲伏安系统用于同时检测多种电活性生化小分子。该系统由传感器、硬币大小的检测器和智能手机组成。检测器可以产生差分脉冲伏安法所需的电压激励信号,并可以测量传感器上产生的电流。智能手机上安装有专门设计的应用程序,通过与检测器通讯控制整个系统,计算数据和显示结果。还原氧化石墨烯和金纳米颗粒修饰的电极作为传感器,同时测定人工尿液中不同浓度的抗坏血酸、多巴胺和尿酸。该系统对抗坏血酸、多巴胺和尿酸表现出良好的线性和特异性响应。它们的检测下限分别是1.04μmol/L、0.29 μmol/L和5.4μmol/L。因此,基于智能手机的差分脉冲伏安法系统结合还原氧化石墨烯和金纳米颗粒修饰的丝网印刷电极在现场快检领域展现出进行痕量同时检测的巨大潜力。3.设计和实现了基于智能手机的差分脉冲安培法检测系统,构建了单壁碳纳米管/金纳米颗粒修饰的丝网印刷电极,并验证了其电化学性能。使用该检测系统和修饰后的丝网印刷电极实现了对左旋多巴的快速检测。左旋多巴是一种可以用于治疗和缓解帕金森症状的药物,但过量的摄入会造成大量副作用,因而需要控制其在体内的浓度。本文中我们构建了一个基于智能手机的差分脉冲安培法检测系统,用于实时测量传感器上左旋多巴浓度变化。我们用金纳米颗粒、单壁碳纳米管和壳聚糖对丝网印刷电极进行修饰,并作为传感器检测左旋多巴的实时浓度变化。采用手持式装置进行差分脉冲电流测量,并传递电信号数据。系统以智能手机为核心,用装有专门设计的安卓应用程序发出指令、进行数据实时计算以及实时结果显示。该系统结合单壁碳纳米管和金纳米颗粒修饰的传感器对左旋多巴表现出良好的线性。实验结果表明,该系统可以区分出浓度低至0.5 μmol/L的左旋多巴,并具有较好的特异性。该系统在现场检测领域显示出极大的潜力,可以帮助医生控制左旋多巴的临床用量。4.设计和实现了基于智能手机的方波伏安法检测系统,构建并制作了丝网印刷石墨烯电极,并验证了其电化学性能和长时间稳定性。使用该检测系统和丝网印刷石墨烯电极实现了对去甲肾上腺素的原位检测。去甲肾上腺素作为一种重要的神经递质在控注意力、情绪、学习、记忆和压力反应方面发挥着重要作用。在本研究中,开发了一种基于智能手机的方波伏安法检测系统,采用柔性丝网印刷石墨烯电极检测去甲肾上腺素。该系统由丝网印刷石墨烯电极作为传感器,硬币大小的检测器来执行方波伏安法检测,在智能手机上安装专门设计的应用程序来控制系统。作为一个实际应用,该系统与丝网印刷石墨烯电极用于检测去甲肾上腺素。将石墨烯直接印刷在电极表面来提高电极的电化学性能和稳定性。通过将丝网印刷石墨烯电极与基于智能手机的方波伏安法系统结合提高了设备的便携性,降低了去甲肾上腺素的检测下限。该系统对去甲肾上腺素浓度的检测下限低至0.265 μmol/L。因此,该系统展示了可用于高灵敏度的神经递质的原位检测的能力。
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