层状金属化合物制备及其电容去离子脱氟性能

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lliiuuffuuyyaann
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由于人口增长和环境污染,人类社会正面临着清洁水短缺这一关键问题。许多地区的水资源受到各种有害化合物的污染,其中,以氟化物(F-)污染为代表的一价阴离子污染被列为主要的无机污染物。因此,高效去除废水中的氟化物已成为当前日益重要的课题。相对传统脱氟技术,电容去离子(Capacitive Deionization,CDI)是一种新兴的脱盐技术,具有高效,简单安全,低能耗,无二次污染等优势。CDI技术的关键是电极材料的开发。碳材料由于选择性差和低吸附量限制了其作为CDI电极的应用。因此,必须开发具有高吸附能力,出色的选择性和优异的再生性能的新型电极材料。具有主体层板的金属离子及层间阴离子种类和组成可调变、合成方法简单,价格低廉等优点的层状双金属氢氧化物(Layered Double Hydroxide,LDHs)近年来被视为CDI电极材料的理想选择之一。LDHs最重要的特性之一是其具有“记忆效应”,即当加热到一定温度时,LDHs可以转化为混合层状金属氧化物,其对水中阴离子有较好的吸附效果。而目前研究主要围绕二元水滑石及其金属氧化物展开,关于三元水滑石的研究较少。三元水滑石金属间的协同作用及过渡金属良好的赝电容行为,有望提高其CDI性能。因此,本论文围绕三元水滑石的制备及其在CDI脱氟方面的应用展开,探究了其脱氟性能和循环稳定性,并分析了其电吸附机理。具体内容如下:(1)通过共沉淀法在室温下成功合成出含有镍、铁、锰三种元素的三元水滑石(NiFeMn-LDH),然后在500°C下焙烧4 h,制得NiFeMn金属氧化物(NiFeMn-LMO)。将其作为CDI阳极,硝酸处理活性炭为阴极,组装非对称CDI模块,用于CDI脱氟研究。结果表明,Mn掺杂调节了NiFeMn-LMO的电子结构并提高其赝电容行为。在500mg L-1初始NaF浓度和1.4 V电压下,NiFeMn-LMO的脱氟量可达16.7 mg/g,且在30圈循环测试后,仍能保持初始容量的93.3%。(2)采用均相尿素沉淀法将钴元素引入LDH层板间改善其赝电容行为,并引入石墨烯增强其导电性,成功合成NiCoAl-LDH/rGO复合材料。通过高温焙烧,制得NiCoAl层状金属氧化物/石墨烯纳米片(NiCoAl-LMO/rGO),将其与硝酸处理活性炭组装非对称CDI模块进行脱氟测试。结果表明,在1.4 V施加电压下,当初始NaF浓度为500 mg L-1时,NiCoAl-LMO/rGO的最大吸附容量为24.5 mg/g。同时,该复合材料在40个连续CDI脱氟循环过程中也显示出良好的循环稳定性。
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