作为第二次量子革命背后的核心科学之一,量子信息长久以来的一个中心目标便是构建大尺度的量子通信网络。量子力学基本原理在保证了量子通信相对于传统通信极高安全性的同时,也使得量子信号无法像经典信号那样通过复制增强,极大地限制了量子通信距离的增加。目前,光纤中量子密钥分发的最远距离大约在八百公里。为解决单光子信号在信道中随通信距离增加的指数衰减问题,进一步拓展量子网络距离,量子中继方案应运而生。量子存储器作为量子中继方案的核心器件,存储寿命、读出效率以及制备效率是其三个关键性的指标。冷原子系综由于具有相干时间长,自旋波向光子态转换效率高等优势,成为最有希望实现量子中继的体系之一。针对读出效率和存储寿命两项指标,本文设计了两路读写光共用写出空间模式的方案,使得原有长寿存储的技术能够与腔增强技术兼容。通过光晶格限制原子运动,选取磁场钟态降低扰动等多种手段,我们成功实现了亚秒级腔增强的原子与光子纠缠,使得系统兼具长寿命与高效率两项优点,推动了冷原子体系在远距离量子通信中的实用价值。进一步,为克服传统DLCZ方案原理上的概率性限制,我们利用里德堡阻塞效应实现了确定性单激发态制备。在此基础上,本文通过对两个里德堡能级的独立操控,实现了对里德堡激发态的“循环读取”,并利用这一技术实现了原子系综与单光子之间确定性的纠缠制备,突破了原有半确定性制备方案中由于后选择导致的概率性限制。在此基础上,我们进一步设计了两个独立里德堡平台之间基于单光子干涉及双子干涉的纠缠连接方案,并在实验中部分演示了其中的单光子方案,为实现远距离节点间确定性的纠缠连接奠定基础。最后,结合EIT技术对里德堡系综产生的理想单光子进行存储,我们实现了与测量设备无关的对另一个量子存储器的检验。该项工作对于关闭不可信量子存储器漏洞以及量子网络中器件的可信性检验具有普适意义。本文在存储器寿命与读出效率提升以及确定性纠缠制备、节点间纠缠连接等方面的工作不仅推动了冷原子存储器向多节点、远距离量子通信网络的迈进,也在多光子纠缠、量子计算等多个研究领域有着广阔应用前景。