复合金属氧化物催化剂用于丙烷选择氧化制丙烯酸的研究

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丙烯酸是一种基础的合成原料及合成树脂单体。目前常用炼化厂生产出的丙烯来制备丙烯酸,其生产工艺较成熟,但是原材料丙烯价格较贵,而丙烯一般由丙烷氧化制得,中间环节较多。所以,突破传统制备手段,利用丙烷直接氧化制备丙烯酸的工艺,不仅在原料来源和价格上有很大优势,而且工艺流程也更为简化,因此这方面的研究近年来受到更多的注意。含有钼、钒、碲、铌等成分的复合金属氧化物催化剂在丙烷选择氧化制备丙烯酸反应中是目前为止发现的性能最为优良的催化剂之一。本文将以此为基点,探讨影响其催化剂性能的各类要素,研究制备高效催化剂的条件。本文采用X射线衍射、扫描电子显微镜等多种表征技术考察了不同的制备方法、干燥温度和pH值对复合金属氧化物催化剂的结构、丙烷的转化率和丙烯酸选择性及收率的影响。从实验结果看:以溶液法混合,干燥温度在60℃、pH值在4.0左右条件下所制备的MoVTeNb氧化物催化剂活化丙烷的效果较好,其催化性能最佳。本文探讨了复合金属氧化物催化剂中的各个金属元素的组成、原子比及催化剂的制备条件(制备方法、制备工艺、干燥温度、pH值等)对催化剂性能的影响,并通过结构表征、催化性能评价筛选出最佳制备条件。在所考察的催化剂体系中,发现Mo、V、Te、Nb四组份是提升催化剂良好性能不可或缺的元素,且上述四组份的原子比在1.0:0.3:0.23:0.12左右时,催化性能最好。本文得出的最佳MoVTeNb氧化物催化剂制备条件是:采用溶液法混合,溶液pH值在4.0左右,60℃干燥;最佳催化反应温度为400℃,此时丙烷的转化率、丙烯酸收率和丙烯酸选择性分别为50.12%,26.87%和53.61%。
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