Fischer-Tropsch合成钴基催化剂的制备及性能研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wsz2228507
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本课题Fischer-Tropsch合成是国家863科技计划项目的一个重要组成部分。Fischer-Tropsch合成是合成气(CO+H2)在催化剂催化作用下生产清洁燃料和其他化学品的重要途径。随着石油资源的口益短缺、环境污染的日益严峻以及生物质技术的迅速发展,费托合成再次引起了世界各国的广泛关注。催化剂作为Fischer-Tropsch合成工艺的关键技术之一,一直是人们研究的热点。钻基催化剂因其具有较高的催化活性和链增长能力,不易积碳和失活,水煤气变换反应不敏感等特点,被认为是Fischer-Tropsch合成最具有发展前途的催化剂之一本文采用等体积浸渍法制备了Fischer-Tropsch合成钴基催化剂,在小型固定床反应装置上评价催化剂,考察并优化了催化剂制备过程及反应条件对催化剂的活性和Fischer-Tropsch反应性能的影响。本论文的研究工作主要包括以下几个方面:(1)在催化剂制备过程中,考察了不同钴源前驱体、溶剂、焙烧温度、钴负载量、载体预处理、催化剂成型及制备方法等因素对催化剂的结构和催化性能的影响,优化了制备条件。结果表明,最佳制备条件为:以未处理的γ-Al2O3为载体,硝酸钴为钴源,无水乙醇为溶剂,焙烧温度400℃,Co负载量为10%,分步浸渍法制备Co/y-Al2O3三叶草型催化剂。(2)在Fischer-Tropsch合成反应过程中,考察了还原温度、还原压力、还原时间、反应温度、反应压力、原料气流量及催化剂用量等因素对催化剂的活性和费托合成产物收率的影响,优化了工艺条件。结果表明,最佳反应条件为:还原温度400℃,还原压力2.0 MPa,还原时间10h,反应温度230℃,反应压力2.0MPa,原料气流量为900ml/g.h,催化剂用量为2.0g。(3)基于上述实验结果,我们又进行了Co/y-Al2O3催化剂的Fischer-Tropsch合成反应60 h的寿命试验,考察了催化剂的稳定性,结果表明,在60h的运转试验中CO转化率和C5+烃收率分别保持在69%,73%以上。由此可见,我们制备的钴基催化剂具有高活性,高选择性和高稳定性,是一种理想的费托合成催化剂。
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