g-C3N4基纳米材料的发光特性及其在氯离子检测中的应用研究

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随着社会进步与经济的发展,水资源短缺、水污染等问题日益凸显,对于水环境中污染物的监测与治理是我国面临的最为重要难题之一。氯离子(Cl-)作为水环境中较为常见的阴离子,极易发生极化反应,如若浓度过高会与水中存在的多种化合物结合形成致癌物质,如三氯甲烷、三氯乙烯、卤乙酸等。目前对于Cl-的检测方法主要有原子吸收法、离子选择电极法、离子色谱法、荧光分析法等。其中荧光分析法具有高灵敏度的优点,在分析复杂的具有多组分荧光体混合物方面具有非常大的优势。但荧光分析法常用的荧光试剂多为有机芳族化合物、有机染料等,其不仅制备方法复杂、而且还容易受外界环境因素的干扰。因此,发展一种高效的荧光试剂来针对水中Cl-的检测是非常必要的。石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种新型聚合物半导体纳米材料,带隙约为2.7 eV且易调控,其制备方法简单、无毒无污染、吸收光谱范围宽、具有较强的荧光响应。这些优点使其在荧光检测方面具有广阔的应用前景。本论文利用湿化学法合成了具有多孔结构的g-C3N4纳米材料,并对其荧光特性进行了研究。首先,通过测试样品在不同PH值条件下的荧光激发光谱和发射光谱,对其最佳激发波长和PH值进行了探究。基于此构建了检测水溶液中Cl-浓度的荧光分析体系。加入不同浓度的Cl-后,引起多孔g-C3N4的荧光信号极大的降低,而此时的荧光猝灭效率与Cl-的浓度呈一定的线性关系,根据Stern-Volmer方程拟合就可以实现对Cl-的分析检测。同时通过表征、光电压及荧光寿命的测试,对Cl-与多孔g-C3N4的作用机制进行了详细的分析。为了进一步调控多孔g-C3N4的荧光特性以及检测Cl-的能力,合成了Ag修饰的多孔g-C3N4样品(Ag/g-C3N4),并确定了Ag修饰的最佳量。在检测Cl-的实验中,Ag/g-C3N4样品表现出了较高的灵敏度,与原多孔g-C3N4相比,其可检测到的Cl-浓度范围提高了一个数量级。同样对Cl-与Ag/g-C3N4的作用机制进行了分析。本论文将深入揭示多孔g-C3N4和Ag/g-C3N4纳米材料的发光机理,进而为设计合成高性能的g-C3N4基荧光探针及其在离子检测方面的应用提供坚实的实验基础和理论支持。
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