旋转填充床中耦合吸收CO2和NH3的研究

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旋转填充床(即超重力机,RPB)是一种新型的强化相间传质和多相混合的设备,主要由装有填料的转子组成。由于转子的高速旋转,使流经转子填料上的液体受到远大于地球重力的离心力的作用(通常为几十到几百个重力加速度),经过液体和填料间的持续碰撞,液体的湍动效果、表面更新速度都得到了加强,从而大幅度提高了RPB中的微观混合和传质效果。鉴于RPB在强化传质和混合方面具有独特的优势,该设备已经应用于气体吸收、脱硫、纳米材料制备、水处理、精馏等化工过程。多组分气体耦合吸收是一种近年来兴起的吸收处理方法。采用新的技术进行耦合吸收能减少生产工序和大幅降低生产成本,使生产企业的综合效益得到大幅提高。本论文主要进行了超重力机中耦合吸收CO2和NH3的机制和规律的研究,探索超重力环境下各工艺条件对耦合吸收NH3和CO2过程的影响规律,研究了RPB中盐溶液耦合吸收NH3和CO2制备无机微纳米材料,为NH3、CO2以及相关盐溶液的资源化利用提供新的解决途径。主要内容如下:1、以RPB为实验装置,对水和盐溶液耦合吸收NH3和CO2的过程特征和机制进行研究。通过采用正确的积分路线,衡算得到了精确的RPB设计方程和分区域设计方程,并建立了RPB中耦合吸收NH3和CO2时的吸收反应传质模型,经过验证,传质系数的预测值和实验值一致性较好,误差范围在百分之十以内。2、研究了水单独或耦合吸收NH3和CO2时,各工艺参数如氨碳比、气体和液体体积流量、超重力机转速、体系温度等对NH3和CO2吸收传质效果的影响规律。获得本实验的最适宜操作条件:转速为1000rpm,液体流量为200L h-1,气体流量为2400L h-1,氨碳比为2,温度为293K。在最适宜条件下NH3的吸收率可以达到99.2%,传质系数为1.8×10-4mol Pa-1 m-3s-1;CO2的吸收率可以达到50.6%,传质系数为2.6×10-5mol Pa-1 m-3s-1。3、研究了超重力机中饱和氯化钠溶液耦合吸收NH3和CO2时,各操作参数如气体和液体体积流量、超重力机转速、氨碳比、体系温度等对NH3和CO2传质系数的影响规律。确定了实验条件下饱和氯化钠溶液耦合吸收NH3和CO2的最适宜工艺参数:转速为800rpm,液体流量为25L h-1,气体流量为1100L h-1,氨碳比为2,温度取室温293K,在该条件下,NH3的吸收率可以达到99.04%,传质系数为7.4×10-5mol Pa-1 m-3s-1,CO2的吸收率可以达到42.2%,传质系数为8.1×10-5mol Pa-1 m-3s-1。4、进行了超重力机中CaCl2溶液耦合吸收NH3和CO2制备纳米CaCO3的研究。探索体系温度、超重力机转速、液体循环量、原料液浓度、气体流量等操作参数对CaCO3颗粒物性的影响,获得了本实验中的最适宜工艺参数:温度为293K、转速为1000rpm、气体体积流量是2400L·h-1、液体体积流量是200L·h-1、初始CaCl2浓度为0.2mol·L-1、CO2和NH3的初始浓度分别为7%和14%。在最佳实验参数下,制备出的纳米CaCO3产品的颗粒度大约为50nm,粒度分布为10-80nm。该方法为CaCl2废液以及NH3和CO2气体的资源化利用提供了一条有效途径。5、进行了RPB中氯化镁溶液耦合吸收NH3和CO2制备碱式碳酸镁的研究。通过实验对产物的XRD,SEM分析,考察了RPB转速、气体流量、液体流量及氯化镁溶液的初始浓度、反应温度等各操作条件对产物形貌、结构以及尺寸的影响规律。获得了在本实验参数范围内的最适宜操作参数:转速1100rpm,液体流量300L h-1,气体流量1000L h-1,氯化镁溶液的初始浓度为0.3mol·L-1,CO2和NH3的初始浓度分别为6%和12%,反应温度为343K。在该条件下,得到了碱式碳酸镁的平均粒径为5.3μm,纳米片厚度为25nm,粒度分布2.8-7μm的碱式碳酸镁。随着对该方法的进一步深入研究,可望为卤水以及含NH3和CO2气体的资源化利用提供了一条新的解决途径。
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