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本论文针对大气中OCS源和汇的不平衡问题,利用原位DRIFTS、GC、IC、DFT、BET、XRF及XRD等表征技术,对OCS在土壤和矿质大气颗粒物上的吸收与转化进行了详细的研究,获得的主要研究成果有:
(1)土壤吸收OCS的最佳温度和含水量分别为298 K和12.5%。土壤吸收的OCS约50%转化为水溶性硫酸盐,另外一部分OCS转化为其它含硫化合物(主要是FeS)。
(2)提出了OCS在土壤中的可能转化机制:OCS在碳脱水酶和水解作用下分解为CO2和H2S,部分H2S在土壤中的产硫酸杆菌和非均相氧化作用下,最终生成水溶性硫酸盐。
(3)所研究的氧化型土壤均表现为OCS的汇,为理解OCS源和汇的不平衡问题提供新的数据。
(4)以三氧化二铝作为简单模型,揭示了常温空气中OCS在Al2O3和矿物氧化物上的非均相氧化反应机理:OCS在表面羟基和表面氧的共同作用下,经由中间体HSCO2-和HSO3-,最终转化为SO42-和CO2。
(5)OCS在化合物上的非均相氧化反应与氧化物不同,可能以直接氧化为主。
(6)OCS在实际采集的大气粗颗粒物上具有与Al2O3上完全相同的最终产物和反应中间体,遵循相同的非均相氧化反应机理。影响大气颗粒物上OCS非均相氧化反应的主要因素是预处理方式和氧气的浓度。
(7)矿质大气颗粒物是大气中OCS的一个值得考虑的汇,为理解OCS源和汇的不平衡问题提供新的科学依据。