生物炭协同零价铁对地下水硝酸盐的去除及其PRB修复性能研究

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地下水在我国国民用水中占据重要地位,然而地下水污染问题严重,尤其是北方地区有50%以上的地下水硝酸盐氮含量超标,硝酸盐氮超标对人类和自然生态系统有很大的危害。本课题采用零价铁-生物炭去除硝酸盐氮具有良好的处理效果,并能产生环境友好型产物氮气。本文通过实验探究了零价铁掺杂生物炭(400℃下以松木屑为原料制备)对硝酸盐氮的去除能力以及产物中氮气选择性转化的可能性,并且模拟了零价铁-生物炭作为填料在可渗透反应墙(PRB)中的应用。主要研究结果如下:(1)生物炭的最佳添加量是0.3 g,此时可以达到84.51%的硝酸盐氮去除率和67.53%的氮气选择性;零价铁-生物炭可适应p H范围广(3.0-11.0),硝酸盐氮的去除率和氮气选择性分别在72.84%和71.76%以上;初始硝酸盐氮浓度为60 mg·L-1时,零价铁-生物炭对硝酸盐氮去除量最高(40.61 mg),氮气生成率可达75.66%;阴离子中H2PO42-对反应有抑制作用,Cl-、SO42-和HCO3-对反应略有促进作用,阳离子Na+、Mg2+、Ca2+和Fe3+对反应有促进作用,添加阴阳离子均会使氮气的生成率下降;硝酸盐氮去除率和氮气选择性均随温度(15-35℃)上升而升高,零价铁-生物炭去除硝酸盐的反应活化能为18.50 k J·mol-1,分子扩散作用对反应影响较大。(2)零价铁掺杂生物炭对硝酸盐氮的去除符合二级动力学,动力学的速率常数为0.008(mg·L)1-n·min-1,其中n=2;零价铁-生物炭还原硝酸盐氮能力强于亚硝酸盐氮,负载Fe(Ⅱ)的生物炭(BC-Fe(Ⅱ))对亚硝酸盐氮的还原能力较强,并且更倾向于转化为氮气;零价铁掺杂负载Fe(Ⅱ)的生物炭(Fe0-BC-Fe(Ⅱ))可实现反应的优化,优化后硝酸盐氮去除率高达99.16%,氮气选择生成率高达85.60%。(3)零价铁-生物炭对硝酸盐氮的还原反应较为长效,出水一直符合水质要求;零价铁-生物炭作为PRB填料在各方面表现优异;装填方式对反应前期有影响,对反应最终去除率影响不大;流速是决定硝酸盐氮去除率的重要因素,硝酸盐氮的去除率:0.3L·d-1>0.7 L·d-1>1.5 L·d-1
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