新型铬/钨纳米金属多层膜复合材料的辐照损伤研究

来源 :南京航空航天大学 | 被引量 : 7次 | 上传用户:meimeini
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核电是我国大力发展的一种清洁、高效、优质的现代绿色能源。核工程关键材料是保障我国核电技术顺利发展,核电系统安全高效运行的物质基础。随着近年来我国核电事业以及快堆、聚变堆等先进核反应堆技术的快速发展,我国对核工程结构材料的抗辐照性能提出了更高的标准。因此,亟需研发更多满足核反应堆需求的高抗辐照结构材料。纳米金属多层膜是一类基于界面自修复理论设计的新型纳米结构材料,具有独特的辐致缺陷自修复性能,被视为新一代先进反应堆燃料包壳、堆内构件以及聚变堆第一壁结构材料的重要候选之一。本论文围绕铬钨体系纳米金属多层膜复合材料在核反应堆内强辐射场下的抗辐照性能展开,首先对选择铬钨体系组建纳米金属多层膜复合材料的设计依据进行了阐述,进而分别从铬、钨元素在1-14 Me V能量范围的中子辐照下的辐照损伤物理机制、铬/钨纳米金属多层膜的制备工艺及材料辐照损伤实验方法、氙离子辐照后铬/钨纳米金属多层膜的结构性能变化以及铬/钨纳米金属多层膜中氢、氦泡的形成机制及对材料力学性能的影响等几个方面开展了一系列研究。主要研究内容及成果如下:(1)基于蒙特卡罗粒子输运计算机模拟方法研究了铬钨体系材料在中子辐照条件下的辐照损伤效应,详细讨论了不同能量中子辐照对铬钨体系辐照损伤效应的影响规律。研究表明,1-14Me V能量范围的中子在铬/钨材料中造成的原子位移损伤大致在1×10-22-2.3×10-21 dpa/(中子/cm2)范围,中子能量越大,材料受到的原子位移损伤也越大;中子辐照也会使铬、钨中产生氢、氦嬗变气体产物,其产额随中子能量增大而增大,当14 Me V能量中子辐照材料时,在铬中产生的氢、氦离子产额分别为0.022个/中子和0.005个/中子,相比之下,钨中的氢、氦产额较小。(2)通过磁控溅射工艺实验制备了两种不同调制周期的铬/钨纳米金属多层膜,在此基础上进一步开展氙离子辐照实验以等效研究铬/钨纳米金属多层膜在中子辐照条件下的抗辐照性能。结合X射线衍射、透射电子显微镜、原子力显微镜以及纳米压痕测试,研究了不同注量氙离子辐照对铬/钨纳米金属多层膜微观结构、表面形貌以及力学性能的影响规律。实验结果表明,Cr/W界面对辐照引起的晶粒粗化、辐照肿胀均具有很好的抑制作用;氙离子辐照后几种纯金属薄膜以及铬/钨纳米金属多层膜的硬度、杨氏模量均有不同程度下降;由于铬/钨纳米金属多层膜界面对晶粒粗化具有很好的抑制作用,因此其辐照前后的力学性能变化较其他薄膜更小。(3)基于材料的离子辐照损伤计算程序,设计了特殊的多能量段式氢离子辐照实验,结合X射线衍射、透射电子显微镜以及纳米压痕等材料测试手段,对铬/钨纳米金属多层膜中氢泡的形成规律以及其对纳米金属多层膜力学性能的影响进行了实验研究,重点探讨了退火过程以及纳米金属多层膜调制周期对氢泡成核的影响机制。实验表明,氢浓度达到3 at.%时,600℃真空退火后会在调制周期为50 nm的铬/钨纳米金属多层膜中形成氢泡,但相同实验条件对调制周期为5 nm的铬/钨纳米金属多层膜无影响。该实验结果说明,Cr/W界面对氢原子具有强烈的局域化作用,大大降低了氢原子在材料中的迁移率,延缓了氢泡的形成。(4)采用多能量段式氦离子辐照实验,结合上述多种分析测试手段,对铬/钨纳米金属多层膜中氦泡的形成规律以及其对纳米金属多层膜力学性能的影响进行了实验研究。研究结果表明,Cr/W界面不仅能捕获间隙位置处的氦原子,将其局域化在固定区域,延缓其聚集成核形成氦泡,而且对氦泡的长大也同样具有明显的抑制作用。氢、氦离子辐照实验结果均表明:辐照后两种纳米金属多层膜的硬度、杨氏模量均有所下降;相比于大调制周期(50 nm)的铬/钨纳米金属多层膜,调制周期更小(5 nm)的多层膜辐照前后力学性能变化更小。(5)针对氢、氦离子辐照前后的铬/钨纳米金属多层膜材料,开展了一系列中子反射谱实验,研究了氢、氦原子在薄膜深度方向上的浓度分布,探讨了铬/钨纳米金属多层膜中纳米界面对氢、氦杂质气体原子扩散行为的影响规律。研究结果表明,未经过氢、氦离子辐照的初始Cr/W(50 nm)纳米金属多层膜采用六层平板结构模型可以得到较好拟合。而经过氢、氦离子辐照后Cr/W(50 nm)纳米金属多层膜的最表面四层Cr/W界面位置处出现了氢、氦富集层,其中子散射势相比于无氢、氦存在膜层有所下降。该实验现象表明,Cr/W界面对于氢、氦气体原子均具有极强的捕获能力,是一种有效的氢、氦陷阱。本文的研究工作,将为铬钨体系纳米金属多层膜在多种强辐射场环境下的辐照损伤研究提供重要的理论支持与实验参考,并推动该类型纳米金属多层膜复合材料在新一代先进反应堆工程材料上早日取得应用。
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