纳米聚集态分子筛的绿色可控制备及形成机理研究

来源 :中国石油大学(华东) | 被引量 : 0次 | 上传用户:yeshen_001
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
纳米聚集态分子筛的晶体尺寸减小到仅有若干晶胞大小以后,对应的分子筛将具备许多纳米材料特有的属性。纳米分子筛的显著特性大力推动了分子筛在多相催化、离子交换、吸附、分离、传感、生物医药、新材料加工等领域的应用。因而近年来,众多研究者致力于开发新的纳米分子筛合成方法。一些方法包括有机模板剂法、空间限制法、碱金属结构导向剂法和晶种诱导法等方法被用于纳米分子筛的合成。然而上述方法因对环境不友好、不可循环利用、成本高、合成路线复杂以及合成机理不明确等因素而被搁置。针对以上纳米分子筛合成方法存在的问题,本文建立了一种全新的绿色的纳米分子筛合成方法:原位-后处理法,该方法将纳米分子筛的合成分为成核和晶体生长两个独立的阶段。对无定型晶核前驱体后处理来制备纳米级分子筛,然后对合成材料进行性能表征和反应机理追踪,再反馈到合成方案设计的循环过程。直至获得纯相态、形貌尺寸均一的纳米分子筛。利用原位-后处理法合成纳米FAU型和SOD型分子筛。首先,通过控制硅源溶液和铝源溶液的用量、混合方式(冰水混合浴)和陈化条件(温度、时间和干燥方式)制备出硅铝比可控、形貌可控的高分散纳米级胚胎晶核前驱体。其次,通过调控胚胎晶核前驱体的后处理条件(晶化时间、晶化温度、后处理剂浓度、类型),成功合成出了纳米聚集态FAU型和SOD型分子筛。通过XRD、NMR、SEM、TEM、IR、N2吸附等表征对产物的物理化学性质进行研究并探索了其生长机理。实验结果表明,通过简单调控后处理剂的浓度和后处理反应条件,可以实现无孔SOD和有孔的FAU两种分子筛之间的相互转化,该现象的发现对于深入理解分子筛孔道形成过程和晶体生长机理的研究奠定了理论基础和实验数据,有重要的学术意义和现实意义。利用原位-后处理法合成纳米X型和纳米聚集态Y型分子筛。首先,通过调控反应液的硅铝比、酸碱度、浓度以及陈化条件(温度,时间和干燥方式)制备出硅铝比可控的、分散均一的胚胎前驱体。其次,通过调控后处理液(浓度、种类)以及后处理条件(时间,温度)成功的合成出纯相态的纳米X型和纳米聚集态Y型分子筛。利用XRD、NMR、SEM、TEM、IR、N2吸附等表征对产物的物理化学性质进行研究并探索了其合成机理。研究发现NaOH溶液是性能优良的后处理液,NaOH浓度和晶化温度是控制分子筛相态和尺寸形貌的重要参数,在分子筛形成过程中有两种功能,一,作为孔道形成的绿色模板剂和成孔剂,二、作为溶解剂和抑制剂,抑制形成的纳米分子筛进一步熟化再生长。最后以1,3,5-TiPBz为模型化合物检测纳米聚集态Y型分子筛的脱烷基性能,与微米级别的Y型分子筛相比,合成的聚集态纳米分子筛在大分子脱烷基催化反应中表现出高达99%的转化率和良好的稳定性。证明了合成的纳米分子筛具有大的外表面积和多的活性位,不易结焦失活和长的使用寿命。本研究提出的原位-后处理法策略可以拓展其它纳米分子筛的制备,对于研发纳米分子筛合成新方法和深入阐明分子筛形成机理研究具有很高的学术价值和意义。
其他文献
图片或者影像在这个时代扮演着越来越重要的角色,我们正在处于一个人类历史上从来没有过的图像富裕过剩的时期,不少学者都认为我们进入了“读图时代”,而在这样的视觉文化时
青年是社会发展的新鲜血液,对一个政党、一个国家的发展有着不可估量的作用。青年干部作为我国社会主义事业的接班人和新生力量,其重要性更是不容小觑。对青年干部的培养是党
中国改革开放以来,创建了非常多的大学和大学城。广州作为最早的开放城市,受西方各种文化、道德观、价值观思潮影响尤为明显;大学生作为文化思想冲击第一线,高校教育也在第一
本文就当前公路造价预算及成本预测中存在的问题进行分析,包括认知不足、造价预算编制问题和造价预算管理问题,进一步提出公路造价预算及成本预测的有效途径,要强化认知,对公
本文记述产自浙江和福建两省的4种皿蛛,其中2种系新种,命名为浙江斑皿蛛Lepthyphantes zhejianensis sp.nov.和中华盖蛛Neriene sinensis sp.nov.;2种系国内新记录种,尤诺盖
并购是企业实现跨越式发展的重要方式,具有多方面的优势。随着世界经济的迅猛发展,市场上掀起了并购热潮。并购审计伴随着并购业务的产生而出现,随着并购交易需求的发展,并购
本文描述了在中国江西、湖南及广东三省发现的华溪蟹属Sinopotmon三个新种:不等叶华溪蟹S.unaequum,sp.nov.,双叶华溪蟹S.bilobatum sp.nov.及南岭华溪蟹S.nanlingense SD.no
城市交通可持续发展若干问题的思考北方交通大学应用系统分析研究所申金升徐一飞雷黎前言:可持续发展理论在城市交通中如何体现,本文进行了初步的探索,提出了城市交通可持续发展
目前我国正处于大众创业的热潮之中,然而一些具有成长性的大学生初创企业缺乏资金,如早期的“美团”,“ofo”等。这本可以由大学进行私募投资,从而获得收益,然而我国大学未能
中国和平利用军工技术协会于1991年8月1日经民政部核准登记正式成为民间社团组织,至今已有20年。