石墨烯基催化剂的合成及催化性能研究

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石墨烯基材料导电性较好,比表面积较大且表面易被官能化,具有良好的耐酸碱和耐高温特性。石墨烯基材料本身可以作为非金属催化剂,同时它还可以作为载体用于担载多种类型的传统催化剂。本论文设计合成了一系列石墨烯基复合催化剂,将其用于氧化反应、还原反应以及电催化氧化反应,表现出了优异的催化活性。主要研究结果如下:(1)石墨烯作为催化剂用于苯一步氧化制备苯酚的反应,苯的转化率达到18%,苯酚的选择性为97%。催化剂重复应用7次以后,活性仍然没有明显的降低。研究结果表明,石墨烯对双氧水适中的活化能力及对芳环较强的吸附平衡,是此反应获得高选择性和活性的关键。(2)通过溶剂蒸发法,合成了钴酞菁/氧化石墨和钴酞菁/石墨烯复合物。由于酞菁钴和氧化石墨之间有着复杂的电子相互作用,石墨烯骨架上的部分电子会转移给钴酞菁,酞菁钴上的电子又会通过类似反馈配位键的方式,转移到氧化石墨上的含氧基团上面。这种复合材料可用于阿司匹林的电化学药物检测。钴酞菁/石墨烯在超大剂量的抗坏血酸干扰下,仍然获得了比较理想的多巴胺的电化学检测效果。(3)以氧化石墨烯担载的磷酸银为前体,以载体为还原剂,合成了石墨烯担载的银粒子。并将此材料用于葡萄糖电化学氧化,在较低的氧化电压下获得了较高的催化活性。微波辅助合成了石墨烯担载的钯纳米粒子,其在微波辅助条件下,催化异佛尔酮加氢生成3,3,5-三甲基环己酮,获得了较高的转化率和选择性。(4)合成了具有特定形貌的磷酸镍/氧化石墨和磷酸镍/石墨烯复合材料,考察了石墨烯骨架上的含氧基团对材料自组装的影响。进一步合成了磷化镍/石墨烯纳米复合材料。结果表明,具有特定结构的磷化镍/石墨烯,具有较高的电化学氧化甲醇的催化性能。采用类似的方法合成了磷化铁/石墨烯复合材料,并将其用于催化F-T合成反应,获得了较高的活性。
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