某铀尾矿库区钍和铀的吸附迁移规律研究

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为研究某铀尾矿库周围钍和铀的吸附迁移规律及对居民所致健康风险,本研究选取某铀尾矿库周边土壤及水体为研究对象,测定了土壤及水体中238U、226Ra、232Th和40K及总α、总β放射性比活度,对比分析了其各自分布特征,通过估算饮用水和土壤对居民所致有效剂量和外照射剂量,评价了铀尾矿库区对周围居民的健康风险;同时,通过室内静态实验和动态土柱实验研究了尾矿库区土壤介质中钍和铀的吸附迁移规律,并结合扫描电子显微镜(SEM)和红外光谱(FTIR)分析土壤形态变化,深入分析了钍和铀在土壤表面的吸附迁移机理。研究结果如下:(1)五个不同区域所采集的14个水体样品中总α与总β分布的离散程度不大,226Ra分布的离散程度大于238U,两种核素分布均比正态分布平坦,且偏右分布。尾矿库渗滤水和尾矿库废水处理厂排放水中总α比活度偏高,这是尾矿砂本身含有大量放射性核素发生α衰变所致;而农田积水中238U含量高于GB23727-2009规定第一取水点限值;四种饮用水中总α、总β比活度满足国家对于饮用水的要求,对人体所致终身致癌风险处于极低的水平。(2)五个不同区域所采集7个土壤样品中238U、226Ra和232Th及总α、总β比活度总体随与尾矿库距离增大而逐渐减小,土样中总α含量与其中238U、226Ra、232Th比活度有一定的相关性。238U、226Ra和232Th的含量在铀尾矿库内最高,尾矿坝上、尾矿库入口处及尾矿库废水处理厂排放口逐渐降低,农田土壤中含量最低,对人体外照射水平低于国标限值;40K含量均与背景值接近。(3)静态实验结果表明,pH值、接触时间、初始铀浓度和实验温度均会影响土壤对钍和铀的吸附性能;准二级动力学模型、Langmuir模型可较好的拟合实验数据,分离因子RL均小于1,说明土壤对钍和铀吸附性能较好。热力学参数焓变、熵变和吉布斯自由能计算结果表明,土壤对钍和铀的吸附过程均是自发、吸热、熵增反应。(4)动态柱实验中,进行了不同尺度和不同污染程度的核素迁移实验,结果表明,钍和铀都出现了两个流出液浓度保持不变的平衡期,为土壤污染治理提供了参考;在保证实验柱高度不变的情况下,第一次平衡前,达到单位穿透率所消耗的溶液量随实验柱半径的增加呈线性增加趋势,且最终的穿透体积和实验柱半径同样存在着线性关系;而对于不同污染程度的土壤,从最后一次平衡到完全穿透过程中,单位穿透率所需钍溶液量接近;另外对于不同核素钍和铀的实验,从最后一次平衡到完全穿透,单位穿透率所需溶液量亦接近。这可以预测更大尺度下核素钍和铀在土壤中的长期迁移行为。(5)通过Yoon-Nelson模型和Thomas模型对动态柱实验数据拟合,均得到了较好的拟合度,可以对一些实验结果做出预测。通过扫描电镜(SEM)分析发现,土壤中大缝隙片状粗糙结构在实验后变成了表面较为平整的大块状结构,结合能谱仪(EDS)扫描结果,分析是核素钍或铀吸附在土壤表面所致;红外光谱(FTIR)分析发现,土壤表面存在大量-OH等官能团,容易吸附钍和铀。
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