无模板路线合成Fe-Beta分子筛的NH3-SCR反应性能探究

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柴油车尾气排放是引发大气灰霾、光化学烟雾的主要原因。从源头上治理和削减柴油车尾气排放对提高城市环境质量有非常重要的作用。以NH3或尿素为还原剂选择性催化还原技术(NH3-SCR技术)是当今最有效的柴油车尾气NOx净化技术之一,NH3-SCR催化剂是该技术的核心组件。为此,研发高效、稳定、对环境友好的NH3-SCR催化剂对于提高柴油车尾气NOx的净化效率有着非常重要的意义。本论文主要开展了一步法合成Fe-Beta-OP催化剂以及在一步法合成Fe-Beta-OP基础上离子交换法掺杂Cu制备了Cu-Fe-Beta催化剂,并将它们用于NH3-SCR的活性研究。本文有四章,第一章为前言,第二章为实验部分,研究结果主要在第三与第四章。在第三章中,通过在无模板,晶种导向合成路线的基础上,分别采用一步法合成了Fe-Beta-OP催化剂和离子交换法制备了Fe-Beta-IE催化剂。通过对比两者NH3-SCR反应性能后发现,Fe-Beta-OP催化剂在175℃时便能将NO和NH3完全转化,同时,在高温区催化剂性能降低较为缓慢,在500℃时,NO转化率为50%左右,NH3转化率保持在100%,具备较宽的温度窗口区间,而Fe-Beta-IE催化剂在175℃时NO转化率仅为65%左右,起始完全转化温度为200℃,高温区性能降低迅速,温度窗口相对较窄。两种催化剂副产物N2O生成浓度在30ppm以下,均具有良好的N2选择性。在第四章中,在无模板,晶种导向一步合成Fe-Beta的基础上,通过离子交换法,将一定含量的Cu物种掺入Fe-Beta分子筛催化剂中,测定了改性后催化剂的NH3-SCR反应性能。结果表明,Fe-Beta催化剂体系中引入Cu所制备的Cu-Fe-Beta催化剂催化性能有了显著提升。在低温区间,150℃时,NO转化率可达80%以上,而此时Fe-Beta催化剂上NO转化率仅为35%左右。在高温区间,350℃时,其仍能保持NO的完全转化,且温度进一步提高,其性能降低十分缓慢,在500时NO转化率依旧能维持在80%以上,相同温度下,Fe-Beta催化剂NO转化率已经降至50%。除此之外,NH3转化趋势与NO基本一致,反应可能产生的副产物N2O浓度与Fe-Beta相比略有增加,但随着温度的升高,其生成浓度随之降低,Cu的引入在一定程度上降低了催化剂的N2选择性。
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