锂离子电池具有容量大、工作电压高、自放电率低和绿色环保等特点,在电子产品、通讯设备以及电动汽车领域得到了广泛应用。近年来柔性可穿戴设备发展迅速,但目前锂离子电池电极制备方法无法满足柔性设备对电源可弯折、高容量和工艺简单的要求。针对以上问题,本文提出了一种创新的柔性锂离子电池负极材料制备工艺,利用“浸泡-煅烧”的简单方法,制备以棉碳纤维作为柔性基体复合高容量SnO2的自支撑材料。系统研究了碳源、GO浓度、Sn2+浓度和煅烧温度对材料形貌、成分、结构和电化学性能影响,并解释不同改性方法的作用机制。基于SnO2/石墨烯包覆棉碳纤维,对SnO2进行碳包覆和元素掺杂进一步提高其电化学性能。通过“浸泡-煅烧”的简单步骤,利用棉花和氧化石墨烯制备石墨烯包覆棉碳纤维柔性自支撑材料。该材料具有石墨烯均匀包裹棉碳纤维,并与相邻棉碳纤维连接的结构。作为电极进行测试具有无导电添加剂、无粘结剂和无集流体的特征。与普通棉碳纤维相比,石墨烯包覆棉碳纤维材料的导电性和电化学性能更加优异。随氧化石墨烯浓度增大,材料比容量增大。随煅烧温度升高,材料含氧基团减少,电阻率降低,循环性能提升,但温度过高会造成材料的无序度增大,循环性能降低。通过“浸泡-煅烧”方法,以氧化石墨烯包覆棉纤维和SnCl2为原料,在石墨烯包覆棉碳纤维基体上原位生长SnO2纳米粒子。研究发现加入石墨烯可以有效减小SnO2颗粒尺寸,SnO2以纳米粒子的形式均匀分散在棉碳纤维和石墨烯片层上;随GO浓度增大,SnO2颗粒尺寸减小,SnO2负载量先增大后降低,在浓度为7 mg/m L时达到最大值;随Sn2+浓度增大,SnO2颗粒尺寸增大,当Sn2+浓度达到22.0 mmol/L时,出现大块团聚体;随煅烧温度的升高,材料无序度增大,颗粒尺寸增大,含氧官能团减少,当温度高于600℃时,出现Sn杂质,同时出现大块SnO2团聚体。对SnO2/石墨烯包覆棉碳纤维材料进行工艺优化,揭示影响材料循环性能的因素。研究发GO浓度为7 mg/m L,Sn2+浓度为13.2 mmol/L,煅烧温度为500℃时制备的材料循环性能最优,在50 m A/g电流密度下,经60圈循环可逆容量为488.2 m Ah/g,在100 m A/g电流密度下,经100圈循环可逆容量为378.9 m Ah/g。结果表明石墨烯和SnO2颗粒尺寸是影响电化学性能的关键因素,石墨烯与棉碳纤维之间的孔隙有利于电解液和锂离子的传输,在充放电循环过程中有利于应力的释放,同时纳米化SnO2粒子可提供大量反应活性点,缩短锂离子扩散路径,加快反应速率。同时材料展现出优异的柔性特征,1000次弯折后进行锂电性能测试,容量为弯折前92%。为拓展石墨烯包覆棉碳纤维与其它金属氧化物进行复合,利用“浸泡-煅烧”方法,制备出Mo O2/石墨烯包覆棉碳纤维柔性自支撑材料,在100 m A/g电流密度下,经100圈循环容量为385.6 m Ah/g。为提高材料首次库伦效率,避免SnO2与电解液直接接触,形成稳定SEI膜,减少不可逆反应发生。利用水热法对SnO2粒子进行碳包覆,研究表明碳包覆可以减小SnO2粒子尺寸,提高导电性和保护石墨烯包覆棉碳纤维基体。在100 m A/g电流密度下,首次库伦效率为62.5%(高于CGN/SnO2的46.2%),经200圈循环容量为496.3 m Ah/g。在SnO2/石墨烯包覆棉碳纤维材料基础上,为进一步提升材料循环性能,设计并制备了Fe和Co离子掺杂SnO2材料。研究发现Fe掺杂SnO2/石墨烯包覆棉碳纤维材料,在100 m A/g电流密度下,经200圈循环容量为453.4 m Ah/g。循环性能的提升是因为Fe掺杂可以抑制SnO2晶粒增大,增强结构稳定性,提高材料导电性能,在循环过程中增多反应活性点,提升离子和电子传输速度。同时Fe掺杂会造成SnO2产生更多结构缺陷,异质元素Fe和结构缺陷也可以缓解应力,减小材料体积膨胀,增强循环稳定性。利用相似原理,制备Co掺杂SnO2/石墨烯包覆棉碳纤维材料,材料电化学性能也得到明显提升。