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磁性功能材料在当今社会发展中发挥着重要作用。可用于磁制冷技术的磁制冷材料或磁热材料成为磁性材料领域的研究热点之一。该领域的研究目标是开发出具有合适工作温区、大磁热效应及良好热、磁可逆性的高性能磁热材料。基于此,本文主要研究了低温区液氮温度（77 K）以下,重点包括液氢温区（20 K）、液氦温区（4.2 K）及2 K超低温区的磁制冷材料。具体内容如下:1.磁性原子替代对低温磁制冷材料性能的影响通过磁性测量和粉末中子衍射（NPD）测量系统地研究了 Ho取代Tm原子对TmGa化合物磁性、磁相变和磁热效应的影响。Ho取代Tm1-xHoxGa化合物表现出不同的磁相变类型,基于此绘制出了该体系的完整磁相图。通过变温粉末中子衍射实验直接证实了 Tm0.1Ho0.9Ga的自旋重取向相变。此外,Ho取代对Tm1-xHoxGa化合物的磁热效应影响明显。Ho含量x=0.15时即Tm0.85Ho0.15Ga在0-2 T磁场变化下,磁熵变峰值达到最大值18.0 J/kg K,制冷温跨和制冷能力与母体TmGa相比分别明显提升了 23.0和21.6%。Tm0.85Ho0.15Ga良好的综合磁热性能,使得它对液氢温区的磁制冷有潜在的应用价值。在Pr1-xHoxGa（0＜x≤1）体系中,Ho取代后体系表现出复杂的多重磁相变,细分为三种磁相变类型。低Ho端引入了反铁磁序。高Ho端低温下引入了自旋重取向相变。低Ho含量的组分在低温低场下都表现出明显的反磁热效应。高Ho含量的组分均表现正磁热效应且呈规律性变化,TSR和TC处的峰值都随Ho含量增加呈升高趋势,并且TSR处的（-ASM）max大于TC,说明Ho含量的增加强化了 SR相变。此外在Ho含量x=0.6,0.7,0.8等组分中在宽温区内获得了近似平台状特点的磁熵变曲线,有利于磁制冷材料在宽温区内的实际应用。2.非磁性原子替代对TmGa磁热性能的影响此部分主要研究目标为Tm1-xYxGa（0≤x≤0.8）和TmGa/In/Ge体系化合物。通过磁性和比热测量及变温XRD测量系统研究了 Y取代Tm原子,In和Ge取代Ga原子对TmGa化合物磁性、磁相变和磁热效应的影响。TmGa0.9In0.1与TmGa的相变类型相似,随温度升高依次经历FM到AFM以及AFM到PM相变。而TmGa0.9Ge0.1只表现一个AFM到PM相变。通过RKKY间接交换作用理论系统解释了此现象。变温XRD测量证实FM到AFM的转变与晶格畸变相关,并且三个化合物中不同的磁有序态以及磁相变类型是由不同大小的最近邻Tm-Tm键长变化导致的。在Tm1-xYxGa体系中,相变温度可通过Y取代量的增加逐渐向低温区推移。其中Tm0.4Y0.6Ga的最佳工作温度适用于液氦温区,相变温度TFA=2.8 K,TN=5.4 K。0-1,0-2和0-5 T磁场变化下的磁熵变峰值分别为6.4,10.1和15.6 J/kg K;绝热温变峰值分别为2.4,4.2和8.4 K。因此,具有合适工作温区兼顾大磁热效应的Tm0.4Y0.6Ga材料适用于液氦温区的磁制冷。3.超低温区大磁热效应材料及低场大磁热效应材料的研究重点研究了 Er1-xTmxAl2（0≤x＜1）化合物的低场巨磁热效应。Er0.7Tm0.3Al2的低场磁熵变峰值（-ΔSM）max最大,0-1 T和0-2 T时的峰值分别为17.2和25.7 J/kg K。其中17.2 J/kg K是迄今报道的20 K以下温区磁热材料中磁熵变峰值的最大值。0-1 T和0-2 T下的绝热温变峰值分别为4.13 K和6.87 K。Er1-xTmAl2（0≤x≤1）体系化合物在低温下均表现出非常优异的磁热效应,从而有望应用于液氢和液氦低温区的磁制冷。反铁磁材料ErCu2Si2的AFM到PM的相变温度TN低于2 K,且磁热性能优异,0-5 T下（-ΔSM）max达到22.8 J/kg K。分别利用少量的Y取代Er,Al和Ge取代Si后,TN明显降低且均小于2 K。在 Er0.9Y0.1Cu2Si2,ErCu2Si1.8Al0.2 和 ErCu2Si1.8Ge0.2化合物中,0-5 T 下的（-ΔSM）max分别为25.8,25.1和27.7 J/kg K,与ErCu2Si2相比分别明显提升了13.2%,10.1%和21.5%,同时Ge替代也保持了母体ErCu2Si2的低场大磁熵变特性。因此,超低的相变温度以及大磁热效应使得Er0.9Y0.1Cu2Si2,ErCu2Si1.8Al0.2和ErCu2Si1.8Ge0.2材料有望应用于超低温区的磁制冷。