在生物催化中,酶催化具有反应速率快、立体选择性高、反应条件温和以及副产物少等优点,氧化还原酶是使用较为广泛的一类酶,其在羰基还原、碳-氢键的氧化、碳-碳双键的环化等反应中呈现出高的催化效率和选择性,促进了生物制药和精细化学品的发展,然而氧化还原酶催化往往需要辅酶的参与。烟酰胺腺嘌呤二核苷酸（Nicotinamide adenine dinucleotide,NAD⁺/NADH）是自然界中广泛存在的一种辅酶。由于在脱氢酶还原催化中需要计量性地消耗NADH（每催化一分子底物都需要一分子的辅酶参与）,而且NADH的成本很高,因此实现NADH的高效且低成本地再生对工业酶催化是十分重要且必要的。在自然光合作用中,光能激发叶绿素产生光生电子,光生电子通过电子传递链转移到NADP⁺上,将其最终还原成NADPH。受光合作用启发,设计开发高效的光催化NADH再生体系是非常有前景的。近年来,石墨相氮化碳（g-C₃N₄）由于合成简单、热和化学稳定性高以及可见光响应等优点,受到了广泛的关注,其在光催化辅酶再生上也得到了应用,然而其进一步的应用潜力还有待发掘。本论文主要基于石墨相氮化碳纳米片材料,构筑了高效的光催化和光电催化NADH再生体系,主要内容包括:（1）界面组装纳米片制备g-C₃N₄基薄膜电极用于光电催化NADH再生。利用湿法球磨得到g-C₃N₄纳米片,将其乙醇分散液缓缓注入空气/水界面,纳米片则在界面处自组装成膜,随后将氮化碳薄膜转移到导电玻璃上,可得到g-C₃N₄薄膜电极。在液面组装过程中,引入石墨烯与g-C₃N₄纳米片分散液混合,可制备得到氮化碳-石墨烯复合膜。使用得到的薄膜电极作为光阴极用于光电催化NADH再生时,氮化碳-石墨烯复合膜的产率是纯氮化碳膜的一倍。该工作提供了一个新的制备高品质氮化碳薄膜的途径,并利用其实现了光电催化NADH再生。（2）g-C₃N₄纳米片负载Co单原子用于光催化辅酶再生及光-酶反应。采用“晶体模板法”,设计合成了g-C₃N₄纳米片负载Co单原子光催化剂（Co₁/C₃N₄）。该单原子催化剂在光催化辅酶再生反应中表现出十分优异的催化性能,具有生物活性的1,4-NADH的产率可高达99%。随后,原位再生的1,4-NADH偶联乙醇脱氢酶,最终实现了光-酶协同催化转化苯甲醛到苯甲醇。经过光谱实验和理论计算,揭示了单原子催化剂在反应体系中的催化活性中心为CoN₃-Cp*（Cp*,五甲基环戊二烯）。该项工作开辟了单原子催化剂在生物酶催化中的应用,并为设计高效、稳定的多相催化剂提供了新的思路。