二硫化钼基纳米催化剂的制备及其在电催化氧化乙醇中的应用研究

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二硫化钼(MoS2)作为二维(2D)层状纳米材料家族中的优秀代表之一,因其单层片状结构、大比表面积、易于功能化等特点,已成功应用于催化、电子、传感、能量存储等许多领域。为了拓展MoS2的应用范畴和提高MoS2的应用性能,石墨烯、贵金属纳米材料、氧化物等各类有机、无机材料与MoS2杂合,构建了一系列MoS2基纳米复合材料。基于此,本论文选用具有优异催化性能的铂基纳米材料为研究对象,利用化学合成法,将铂基纳米材料功能化到二硫化钼纳米片上,制备一系列铂基纳米材料功能化二硫化钼纳米复合材料。并在材料制备的基础上,将该纳米复合材料作为催化剂,探究了其在电催化氧化乙醇中的应用研究。本论文主要分为以下两个方面:1、制备了形貌可调的铂纳米颗粒功能化二硫化钼纳米复合材料。我们采用化学合成法,利用不同的卤素离子(Cl-,Br-和I-)来调控铂纳米颗粒的形貌。通过条件探索,在Cl-,Br-和I-三种卤素离子的调控下,制备得到Pt纳米链(MoS2-Pt NCHs)、Pt纳米花(MoS2-Pt NFs)和Pt纳米立方体(MoS2-Pt NCs)功能化二硫化钼纳米复合材料。电化学结果表明,三种二硫化钼基纳米复合材料都具有良好的催化性能,并能显著电催化氧化乙醇。其中,MoS2-Pt NCs纳米催化剂的电化学活性表面积(ECSA)为30487.5 m2g Pt-1,分别是MoS2-Pt NFs(9974.6 m2g-Pt1)和MoS2-Pt NCHs(415.0 m2g Pt-1)的3.1倍和73.5倍。此外,MoS2-Pt NCs纳米催化剂具有更好的催化耐久性和稳定性,在3000 s后仍具有良好的催化活性。研究表明,铂纳米颗粒功能化二硫化钼纳米复合材料在电催化及燃料电池领域具有广阔的应用前景。2、制备了铂钯双金属纳米颗粒功能化二硫化钼纳米复合材料(采用MoS2-PdmPtn表示)。采用微波合成法,通过调节铂钯摩尔比制备得到形貌可控的二硫化钼基纳米复合材料,并探究了反应温度、不同卤素、反应时间以及表面活性剂对形貌的影响,确定最佳合成条件。辅以TEM、XRD等仪器表征,表明当钯与铂摩尔比为10:1、1:1和1:10,反应温度为130℃,KI为形貌指导剂,PVP作为分散剂等条件下合成得到球形(MoS2-Pd10Pt1)、立方体(MoS2-Pd1Pt1)和花状(MoS2-Pd1Pt10)三种形貌的铂钯双金属纳米颗粒功能化二硫化钼纳米复合材料。电化学结果表明,MoS2-Pd1Pt1纳米催化剂的电化学活性表面积(ECSA)是857.1 m2g-1,分别为MoS2-Pd10Pt1(2.6 m2g-1)和MoS2-Pd1Pt10(50.7 m2g-1)的330.0倍和17.0倍。此外,MoS2-Pd1Pt10纳米催化剂具有更好的催化耐久性和稳定性,在1500 s后仍具有良好的催化活性。
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