在过去十年左右的时间里,人们因二维(2D)范德华(vdW)材料在器件、传感、催化、医药和能源等诸多领域中的应用前景而对其兴趣激增,但磁性vdW体系似乎一直缺席。由于自旋电子器件和数据存储技术不断迅猛发展的现实要求,面对目前许多存在的2D材料不含有铁磁序的境况,如何调控材料磁性,成为迫切需要研究的课题。传统上,vdW或分层磁性材料被认为是研究低维磁性系统的有用候选材料。不同元素的替代组合为材料选择增加了灵活性,使得这种新型材料拥有巨大的潜力。与三维(3D)晶体材料比较,2D vdW材料由于层数变化,物理化学性质也发生巨大改变,会出现许多意想不到的物理化学特性,为实际应用带来惊喜。为了在实际应用中更好地调控目前实验上已成功制备出的2D材料的电子结构和磁学特性,本文主要研究了以下两个内容:1、通过第一性原理和重整化的自旋波理论计算,我们研究了表面吸附(H和碱金属原子)对单层Cr2Ge2Te6的带隙和铁磁性的影响。结果表明,吸附H原子将单层Cr2Ge2Te6的带隙保持在0.95 eV附近,但导致了几乎是间接带隙到直接带隙的跃迁。然而碱金属吸附使带隙消失并引起了金属性。更重要的是,H和碱金属的吸附都令人惊讶地使磁各向异性能比原始Cr2Ge2Te6大三至四倍,从而使Tc增大了约33%。我们对2D vdW磁体中吸附控制的带隙和磁性的发现可能为新一代磁存储器,传感器和自旋电子学的潜在应用打开了机会。2、基于密度泛函理论,通过第一性原理计算,我们研究了表面吸附H或碱金属原子对单层FePS3的磁性影响。第一,无论是吸附H还是碱金属原子都可以将单层FePS3本征反铁磁性转变成铁磁性。但是这种磁性的转变并不是只要吸附就会发生,它还受吸附原子浓度和邻近吸附位置的影响。第二,单层FePS3铁磁性的强弱与吸附原子的多少无关,结果显示浓度为87.5%时,体系铁磁性最强,且随着碱金属吸附原子半径增大,铁磁性也随之增强。除了反铁磁性的磁性反转以外,吸附H原子还可以使单层FePS3由半导体态变为金属态,而吸附碱金属原子会使其带隙减小到0.62 eV。表面吸附IA族原子对2D单层体系的磁性基态的影响研究,极大得丰富了 vdW材料的应用范围,为电子和光电子学器件的材料选择提供多一份可能性。