聚硅氧烷(PDMS)具有耐高低温、耐候性、低表面能、低表面张力和疏水性等优异性能,使其在众多领域都具有广泛的应用,特别是在介电弹性体和皮革涂饰剂领域。作为介电弹性体材料,聚硅氧烷虽然具有低弹性模量和快速的机电响应,但是其相对较低的介电常数也使得电驱动应变受到严重限制。此外,聚硅氧烷优异的疏水性能使其常用于改性水性聚氨酯,从而得到疏水性皮革涂饰剂,但其疏水性现已无法满足日益增长的技术需求。针对以上问题,本论文通过对聚硅氧烷进行可控改性,以期提高电驱动应变性能与疏水性,研究结果如下:(1)将TiO2和镓铟合金液态金属(LM)同时添加到PDMS中制备了新型三相复合材料LM/TiO2/PDMS。研究发现,TiO2可以显著提高PDMS的介电常数,而LM可降低复合材料的弹性模量。当添加20 wt%TiO2和15 wt%的LM时,LM/TiO2/PDMS复合材料介电常数增大到5.34(1kHz),弹性模量为0.375 MPa,无预拉伸时在40.21 kV/mm的电场下能够产生21.96%的电驱动应变,是PDMS的5.3倍。(2)采用正硅酸乙酯对氧化石墨烯进行改性,并对其进行多巴胺包覆,得到PDA@SiO2@GO杂化物,通过EDS、FTIR、XPS和TGA表征其制备成功,之后与聚二甲基硅氧烷进行物理复合。研究发现,PDA@SiO2@GO纳米粒子能够显著提高PDMS的介电常数,并有效降低介电损耗。当添加5 wt%PDA@SiO2@GO纳米粒子时,PDA@SiO2@GO/PDMS复合材料介电常数增大到5.92(1 kHz),且具有较低的弹性模量(0.558 MPa),无需预拉伸即可在33.19 kV/mm的电场下产生14.23%的电驱动应变,是PDMS的5.9倍。(3)为了提高聚硅氧烷的疏水性能,采用点击化学将正十二烷基硫醇作为侧链引入端羟基聚硅氧烷中,得到PDMS-SH,通过FTIR和1H NMR表征其制备成功,随后用于改性水性聚氨酯。系统研究了 PDMS-SH改性剂含量对水性聚氨酯表面疏水性能和力学性能的影响。结果表明,当PDMS-SH添加量为6%时,PDMS-SH-WPU膜具有最佳性能,其拉伸强度为31.65 MPa,断裂伸长率为554.46%,水接触角可达143.1°,吸水率降低到6.92%。