亚铁/过硫酸盐高级氧化体系中碘离子的转化及碘代副产物的生成探究

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碘代消毒副产物(I-DBPS)是饮用水消毒过程中发现的一类新兴高致毒性消毒副产物。由于其相对于氯代和溴代副产物具有更强的细胞毒性和基因毒性,正受到越来越多的关注。碘普遍存在于各种水体之中,在应用氧化/氯化技术进行水处理时,碘容易被氧化成为活性碘(RIS,如次碘酸),而活性碘易与水体中的有机物发生反应,产生碘代副产物。过硫酸盐高级氧化技术由于其强氧化性近年来引起了研究者的关注并开始应用于水处理。单独的过硫酸盐氧化能力较弱,必须经过活化才具有强氧化性。在水处理工艺中,亚铁离子(Fe2+)由于廉价易得,且高效无毒,是研究最为广泛的过硫酸盐的活化剂。亚铁/过硫酸盐可以氧化碘离子为活性碘(RIS),但应用实际水处理中时,也有产生碘代副产物的风险。本课题研究了亚铁/过硫酸盐体系中碘离子的转化规律和路径,并且考察了碘代副产物生成的影响因素,最后探究了亚铁-热/过硫酸盐体系中碘离子的转换及碘代副产物的生成情况。研究了在不同影响因素下亚铁/过硫酸盐体系中碘离子的转化规律,在pH范围从3上升到10时,碘离子的转化率逐渐减小,在pH=3时,碘离子转化率为73.5%.当调节氧化剂范围为20μM120μM时,碘离子的转化率先增加然后趋于稳定,在100μM时,碘离子转化率最大。当Fe2+/PDS达到4:5时碘离子的转化率最大为56%。同时文章中研究了实验体系中的硫酸根自由基暴露值,对实验中亚铁的浓度变化以及实验体系中的反应机理进行分析,用TMSO测定出体系中FeO2+的存在,解析了碘离子的转化路径。考察亚铁/过硫酸盐氧化碘离子体系中有机物的影响,进行单因素实验,研究不同影响因素下,碘代副产物的产生规律。在酸性条件下碘离子转化率较高,碘代副产物的产率也较高,碱性条件下虽然碘代副产物产率较小,但是碘离子的转化率也小,同时研究了氧化剂浓度和亚铁比例对实验体系中碘代副产物的影响,氧化剂浓度增大,碘代副产物浓度增大然后趋于稳定,亚铁比例过小或者过大都会影响实验体系中碘的转化,实验研究得到在比例为4:5时,碘离子转化和碘酸生成以及碘代副产物的生成都达到最佳,实验中同时分析体系中碘代副产物的产生与活性碘浓度的关系。由于单独的亚铁/过硫酸盐氧化碘离子体系对碘离子的转化率相较于其他氧化剂较小,因此实验中增加了热活化,发现当将亚铁和热活化同时应用时,不仅可以降低单独热活化的温度,也可增加碘离子的转化率。实验中研究了亚铁-热/过硫酸盐体系氧化碘离子的影响因素,并且与单独亚铁活化进行对比,发现在pH为3、4、5时,碘离子均可以完全转化为碘酸,在不同的氧化剂浓度下,碘离子转化率相较于单独亚铁活化都有所增大,Fe2+/PDS为4:5时,碘酸生成率为100%。实验也考察了亚铁-热/过硫酸盐氧化体系在最佳条件下含有有机物时,碘代副产物的生成情况,其中有74%的碘酸生成,26%的碘离子转化为碘代副产物,同时相对于单独热活化过硫酸盐需要调节温度为80℃才可完全转化碘离子,亚铁-热/过硫酸盐只需调节为60℃。
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