金催化乙醇选择氧化

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:heyouzhang034
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
自上个世纪80年代Hutchings和Haruta教授发现了金催化剂的催化活性,近20多年来金催化剂受到越来越多的关注,迅速在有毒废气(如NOX、CO)的催化治理、烃类的催化燃烧、不饱和烃的选择加成以及氯氟烃的催化分解等环保、化工领域得到了广泛研究和利用。Au催化剂的制备方法主要有浸渍法、共沉淀法、沉积-沉淀法、化学蒸发沉积法、离子交换法等。制备方法不同,所得Au微粒大小不同,Au与载体之间的相互作用不同,直接影响催化效果。本文以多种氧化物和分子筛为载体,HAuCl4·4H2O为金源,采用沉积-沉淀法,以尿素为沉淀剂,制备负载金催化剂用于乙醇的选择氧化反应。研究了载体种类、焙烧温度对其催化性能的影响。并采用ICP、TEM、XRD、UV-Vis、H2-TPR、NH3-TPD对负载金催化剂进行表征。发现沉积-沉淀法所得Au/Al2O3中金负载利用率较高,颗粒较小且分布均匀。焙烧温度决定了所得催化剂中金的价态。400℃焙烧的金催化剂上,金主要以Au0存在。载体本身性质对金粒子的粒径和金催化剂的催化性能有很大影响。选择对乙酸乙酯选择性较高的Au/Al2O3,在乙醇选择氧化反应中考察了反应温度、压力、反应时间、催化剂金载量、催化剂用量等对乙醇转化率和产物分布的影响。乙醇氧化反应主要产物为乙醛和乙酸乙酯,还有部分缩醛。乙酸乙酯的生成是放热反应,是慢反应,低温、高压、长时间对乙酸乙酯的生成有利。金活性中心的数目直接影响催化剂催化乙醇氧化反应的结果。选择Au/γ-Al2O3催化剂,研究溶剂和添加剂的影响。溶剂水的加入降低了乙醇转化率,但是并没有使乙酸乙酯水解,产物中没有检测到乙酸。少量碱性添加剂的加入能有效抑制缩醛的生成,并提高乙酸乙酯的选择性。强碱性添加剂,如NaOH,不能提高乙醇氧化反应的转化率;而弱碱性添加剂,如NaHCO3、Na2CO3等能显著提高乙醇的转化率。金催化剂可以多次重复使用,活性较好。
其他文献
江苏省区域经济发展极不平衡。目前,其境内客观上存在着南高、北低的经济梯度差距和苏南、苏中、苏北三大经济板块。本文在对苏北县域经济发展问题及成因作出分析的基础上,有
后现代主义哲学具有明显的非理性倾向,并延伸和发展了现代西方非理性主义,我们姑且把后现代主义所包含的非理性内容和具有的非理性倾向叫做后非理性主义。后非理性主义认识论
张东荪在 2 0世纪 4 0年代前后对知识分子自身角色与使命问题进行了集中讨论与深入的剖析 ,他既肯定了中国传统的士阶层在社会各个层面所起的重要作用 ,同时也指出了这一阶层
居民收入差距过大,收入总水平低,预期支出和预期收入不稳定。这些来自收入方面的因素是制约社会投资需求、消费需求不旺的重要原因之一。所以要开拓国内市场,激活消费,必须改革收
二甲醚(DME)是具有中国能源资源特点的优良车用替代燃料,二甲醚与氢气混合燃烧,并结合大比例的EGR技术,可有效改善二甲醚发动机的性能,并同时大幅度降低发动机的废气排放。在
<正>一、刑法典频繁修正之检讨完全可以想象,在不久的将来,全国人大常委会还会审议通过《刑法修正案(十)》,此后还会有《刑法修正案(十一)》、《刑法修正案(十二)》……。尽
目的研制一种性能可靠的DXA测量用校准(cross-calibeation)及质量控制脊椎体模,并进行体模临床测试.方法经过固体水、骨体模材料和整体组合3个研制阶段,制成羟磷灰石质量控制
智能楼宇系统是建筑系统与现代的计算机技术和信息技术相结合产生的。智能楼宇系统给日常生活和企业带来了便捷的管理方式。本文主要研究了智能楼宇系统中基于MS SQL数据库的
砂砾岩储层属低孔隙、低渗透储层,本身物性较差,在开发过程中多采用压裂增产,砂砾岩储层复杂的地质结构,压裂施工效果不好,因此需对支撑剂铺置合理地设计,才能达到有效增产的
N-甲基二乙醇胺(MDEA)在使用过程中发生降解作用生成热稳定性盐(HSS),HSS的生成与积累是导致碳钢设备腐蚀加剧的重要原因。本文采用阳极极化曲线法、Tafel曲线法、EIS法等电