SO<,2>是主要的大气污染物之一,目前以湿法脱硫为主的工艺存在投资和操作费用大,产生二次污染等诸多缺点.采用直接催化还原SO<,2>为单质硫的工艺过程不仅可以消除SO<,2>污染,而且可以回收单质硫.本文重点对CO还原SO<,2>为单质硫的催化剂进行研究. 首先对具有不同载体和活性组分的催化剂进行考察,发现Fe含量为20﹪的Fe<,2>O<,3>/γ-Al<,2>O<,3>催化剂具有最好的催化性能.在最佳的反应条件下,采用比表面积448 m<2>/g的γ-Al<,2>O<3>为载体,在反应温度.300℃时即可获得99.98﹪的SP<2>转化率和99.27﹪的硫收率,这也是目前文献中报道的性能最好的催化剂之一. 催化剂的活性物种FeS<,2>是在预硫化过程中形成的,通过对预硫化过程的详细研究,提出了以反应气为硫化剂的预硫化机理.为了进一步理解催化机理,我们采用SO<,2>-TPD、CO-TPSR和CO-TPR等表征手段并结合XRD对Fe<,2>O<3>/γ-Al<,2>O<,3>催化剂的表面性质进行研究,发现:硫化后的催化剂表面形成了两种FeS<,2>物种:活泼的FeS<,2>物种和不活泼的FeS<,2>物种.活泼的FeS<,2>物种可在较低的温度下生成COS而不活泼的FeS<,2>物种只有在高温下才能生成COS.活泼的FeS<,2>物种是反应中的主要活性中心. 我们还发现:La、Ce、zr的添加增加了Fe<,2>O<,3>/γ-Al<,2>O<,3>催化剂上活泼FeS<,2>物种的数目,从而增强Fe<,2>O<,3>/γ-Al<,2>O<,3>催化剂的活性. 最后,本文首次将微波等离子体引入CO还原SO<,2>反应体系中,发现微波和催化作用的耦合大大降低了反应温度.即使没有催化剂的存在,在微波等离子体的作用下,碳也可以有效地还原SO<,2>.