填充型导热绝缘环氧树脂基复合材料的制备及其性能研究

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由于微电子集成技术发展,电子及电气元器件产品尺寸急剧缩小,各类微电子器件的封装及散热、电气绝缘材料的导热以及航空航天等特殊场合的热管理,常规材料的散热问题已成为其发展的瓶颈。而且随着导热绝缘聚合物在工业中获得了广泛应用,市场占有份额不断攀升,由此导致了导热绝缘聚合物在导热聚合物中占领着极其重要的位置,工业的需求和应用刺激并推动了导热绝缘聚合物材料的研究和发展。本课题以环氧树脂为聚合物基体,选用鳞片石墨和PAN-CF粉末为基础导热填料粒子,通过对其表面绝缘涂层改性处理制备了核-壳结构的导热绝缘复合填料粒子,再通过热压成型工艺制备导热绝缘环氧树脂基复合材料。主要的实验结论如下:(1)采用酸-碱混合催化溶胶-凝胶法在鳞片石墨粉表面均匀涂覆二氧化硅绝缘涂层,制备核-壳结构的SiO2@graphite复合材料粒子,并以此为导热和绝缘填料填充到环氧树脂聚合物基体中制备导热绝缘epoxy/SiO2@graphite复合材料。当填料SiO2@ graphite的填充量为50wt%时,环氧树脂基复合材料的体积电阻率和导热系数分别达到3.11×109Ω.m和3.08W.m-1.K-1。(2)依据碱催化的溶胶-凝胶法在PAN-CF粉末表面生成二氧化硅绝缘涂层,制备了不同绝缘涂层厚度的核-壳结构的Si02@PAN-CF导热绝缘填料粉末(涂层厚度分别为0.195μm、0.385μm和0.945μm),并以此作为填料制备了一系列的导热和绝缘性能的epoxy/Si02@PAN-CF复合材料。当不同涂层厚度的Si02@PAN-CF导热绝缘粉末填料的填充量为30wt%时,其对应的环氧树脂基复合材料的导热系数分别为1.29W.m-1.K-1(0.195μm)、1.32W.m-1.K-1(0.385μm)和1.35W.m-1.K-1(0.945μm)。研究结果表明,随着填料粒子填充量和二氧化硅壳层厚度的增加,环氧树脂基复合材料的导热系数随之增加。另外,在填料粒子填充量相同时,随着二氧化硅壳层厚度的增加,其复合材料的体积电阻率也随之增加,并且复合材料的体积电阻率均在大于1012Ω.m。(3)采用熔盐合成(MSS)技术在鳞片石墨表面合成碳化硅涂层而生成SiC@graphite复合粒子。以SiC@graphite为导热绝缘填料填充到环氧树脂中,制备epoxy/SiC@graphite导热绝缘复合材料,进而对其进行导热绝缘性能的研究。随着SiC@graphite填料填充量增加,epoxy/SiC@graphite复合材料的导热系数随之提高,当填充量为50wt%时,其导热系数达到3.41W.m-1.K-1,其导热系数比纯环氧树脂提高了 16.95倍。但在此较高的填充量下,体积电阻率降低到4.824×103Ω.m,不能满足电工材料所需求的绝缘性能(>109Q.m)。然而,当填料SiC@graphite填充量为40wt%时,epoxy/SiC@graphite复合材料的导热系数为2.37 W.m-1.K-1,体积电阻率为2.35×1010Ω.m,可以满足电工材料所需的绝缘性能和散热要求。
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