【摘 要】
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几十年来,随着科技的发展,科研工作者致力于绿色环保和可持续发展的原则进行科研工作,从材料化学的方向考虑,设计合成的材料在投入使用过程中不仅要具有优异的性能,污染应该保持最小化,且易于可持续使用。本文围绕金属卟啉多孔聚合物的合成及光催化性能研究,合成了具有特定结构和性能的聚合物光催化材料,揭示了其构效关系。论文主要内容和创新性成果如下:1、通过钴（II）配位的5,10,15,20-四（4-乙炔基苯基
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几十年来,随着科技的发展,科研工作者致力于绿色环保和可持续发展的原则进行科研工作,从材料化学的方向考虑,设计合成的材料在投入使用过程中不仅要具有优异的性能,污染应该保持最小化,且易于可持续使用。本文围绕金属卟啉多孔聚合物的合成及光催化性能研究,合成了具有特定结构和性能的聚合物光催化材料,揭示了其构效关系。论文主要内容和创新性成果如下:1、通过钴（II）配位的5,10,15,20-四（4-乙炔基苯基）卟啉与线性具有一定刚性结构的溴代物（4,4’-二溴联苯和4,4’-二溴二苯乙炔）的薗头-荻原偶联反应构建具有催化活性位点的共轭微孔聚合物（Co Por-BBPA和Co Por-DBBP）,通过FT-IR、13CNMR和XPS测试表明材料的成功合成。得到的Co Por-BBPA和Co Por-DBBP共轭微孔聚合物是具有较大的比表面积和钴（II）催化活性位点的配位可用作CO2还原的非均相催化剂。实验结果表明Co Por-DBBP的CO生成速率为286.7μmol g-1h-1,高选择性高达90.4%,远高于Co Por-BBPA。实验研究和密度泛函理论计算结果表明,卟啉单元中的Co2+中心对CO2的活化和转化起着至关重要的作用,而过量的乙炔基团会促进竞争性析氢反应,降低产物选择性。2、将镍（II）配位的5,10,15,20-四（4-乙炔基苯基）卟啉和5,5’-二溴联吡啶同样使用薗头-荻原偶联反应合成具有一定光响应的共轭微孔聚合物（Ni Por-DPy）,之后使用三氯化铁与具有联吡啶作为配位中心的Ni Por-DPy进行配位,得到了具有一定光响应的共轭微孔聚合物（Ni Por-Fe DPy）。所得材料具有较高的稳定性、良好的光物理性能及中等大小的比表面积的特点。通过光电测试表明,该材料可以有效分离电子-空穴对。光催化结果表明Ni Por-Fe DPy在可见光照射条件下能够将不同取代基的苄醇选择性合成相应的芳香醛（反应4小时,转化率大于90%）。此外,该材料经过5次循环后,仍具有较好的光催化活性,说明该材料是一种良好的非均相光催化剂。并且对光催化机制进行了研究,发现催化过程中会产生单线态氧和超氧自由基负离子,超氧自由基负离子是主要活性物种。可控实验证明,该苄醇氧化是属于铁镍协同光催化氧化,但是该催化剂的催化活性不仅局限于金属,还包含有机骨架结构。上述结果表明制备得到的有机多孔材料Ni Por-Fe DPy在光催化有机转化具有巨大潜力。
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