酸性位Cu-BTC的制备及催化Claisen-Schmidt反应

来源 :沈阳工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:sffntm
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
针对均相催化剂在合成查尔酮反应中难以分离、无法循环使用等缺点,本文研究了采用溶剂热法和蒸汽辅助转化法可控制备的金属有机骨架材料Cu-BTC,并通过调节反应参数对Cu-BTC的制备工艺进行优化,进一步探究了优化催化剂Cu-BTC(S1、S2、S3)非均相催化Claisen-Schmidt反应的催化性能,合成出纯度较高、收率较好的查尔酮产物。本文采用XRD、FT-IR分析Cu-BTC催化剂的晶型及化学结构,使用TGA测试Cu-BTC催化剂的热稳定性,利用SEM观察Cu-BTC催化剂的表面形貌,通过N2等温吸附-脱附实验测定Cu-BTC催化剂的比表面积及孔径分布等,依据NH3-TPD数据分析Cu-BTC催化剂的表面酸量及其强度分布,并综合采用FT-IR、1HNMR、13CNMR、HRMS确定了查尔酮产物的化学结构及组成。以硝酸铜和均苯三甲酸[n(Cu2+):n(H3BTC)=1.5:1]为原料的可控制备实验结果表明:溶剂热合成Cu-BTC(S1)的较佳制备条件为V(H2O):V(EtOH):V(DMF)=1:1:1、超声前处理10min、反应温度120℃、反应时间12h;溶剂热合成Cu-BTC(S2)的较佳制备条件为V(H2O):V(EtOH)=1:1,磁力搅拌前处理30min、反应温度120℃、反应时间12h;蒸汽辅助转化合成Cu-BTC(S3)的较佳制备条件为V(H2O):V(EtOH)=1:1、介质沸石45g/5ml溶剂、反应温度140℃、反应时间12h。采用Cu-BTC产物催化查尔酮合成中,Claisen-Schmidt缩合反应的较佳工艺条件为:苯甲醛与苯乙酮摩尔比为1:1、催化剂用量为反应物料总质量的4.8wt.%、反应温度140℃、反应时间10小时,查尔酮的收率为64.6%-83.8%。催化剂的循环使用性实验结果表明,Cu-BTC催化剂循环使用五次后仍具有较好的催化活性。此外,酸量较高且孔结构为贯通孔的Cu-BTC(S2)的催化活性高于另两种Cu-BTC催化剂。研究表明,Cu-BTC的催化性能是由该催化材料的酸量和孔结构共同决定的。
其他文献
二氧化碳混相驱替提高采收率技术不仅提供了一种有效提高石油产量的方法,而且还能够将大量的温室气体安全的封存在地下,为抑制温室效应、保护大气提供了一种安全有效的方法,
林可霉素是林可酰胺类抗生素的重要成员之一。作为临床上广泛使用的一类抗菌素,林可霉素通过抑制细菌蛋白质的合成影响细菌的生长,因而用于治疗各类感染性疾病。虽然通过发酵
石油、天然气等化石能源的大量消耗引起了地球气温上升、环境污染等众多问题越来越引发关注。氢气作为一种能量载体,其高效清洁的性质越发受到重视,被誉为替代化石燃料的最理
量子点敏化太阳能电池是一种新型第三代太阳能电池,具有环境友好,制备过程简单,材料成本低廉,高的理论光电转换效率,发展前景较好。对电极是量子点敏化太阳能电池重要的组成
为了精确控制超深孔扩裂爆破效果,提高采煤工作面通过大型构造时的工作效率,控制生产成本,对所在矿区构造中的岩样-细砂岩进行了动静力学实验,详细分析比较了细砂岩在静载荷
根据规范设计一种新型带悬臂梁段拼接钢框架节点,新型节点有螺栓用量少、施工效率高的特点。本文设计了三种梁柱连接方式,并选择一种作为基础试件,在基础试件的基础上改变悬臂梁段长度、高强螺栓数目、拼接端板厚度三个参数,分别对三个参数建立三组ABAQUS有限元模型,对不同参数下的滞回性能进行有限元模拟分析。分析结果表明:(1)在低周往复荷载下,由于拼接区上下不对称连接,悬臂梁段的下翼缘容易发生屈服,试件的正
根据目前国内外重金属的去除方法现状研究,纳米铁材料对于重金属离子污染物的去除具有比表面积大、活性强、一定的吸附能力等优势。而绿色法制备的纳米铁材料因其环境友好、
近年来,我国经济的蓬勃发展带动着民航业迎来前所未有的增长,但同时快速的发展势头也为民航机场的运行带来了更大压力。机场资源紧张,滑行道拥堵和冲突、跑道入侵问题频发,进
本文探究了磁性材料、导电高分子材料以及石墨烯在电磁波吸收领域的应用,主要制备了聚吡咯/镍/还原氧化石墨烯(PPy/Ni/RGO)、镍/聚吡咯/还原氧化石墨烯(Ni/PPy/RGO)和铁镍合金/还
设G是一个简单图.对图G的一个全染色f和图G的任意一个顶点x,用C(x)表示顶点x及其关联边的颜色所组成的集合,称C(x)为顶点x的色集合.图G的一个E-全染色f是指使相邻点着以不同