【摘 要】
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铁酸铋（Bi Fe O3）由于Bi3+和Fe3+在低电位发生可逆氧化还原反应,能够抑制水的析氢反应,从而拓展电压窗口,可作为高容量、高电压的电池型电极材料用于混合型超级电容器。由于其致密的阴阳离子排布以及多电子氧化还原反应动力学,导致电解质离子扩散较慢、电极倍率性能较差。电解质离子嵌入-脱嵌过程会造成晶体结构的不可逆变化,导致电极循环稳定性较差。为了改善Bi Fe O3电极的倍率性能和循环稳定性,
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铁酸铋（Bi Fe O3）由于Bi3+和Fe3+在低电位发生可逆氧化还原反应,能够抑制水的析氢反应,从而拓展电压窗口,可作为高容量、高电压的电池型电极材料用于混合型超级电容器。由于其致密的阴阳离子排布以及多电子氧化还原反应动力学,导致电解质离子扩散较慢、电极倍率性能较差。电解质离子嵌入-脱嵌过程会造成晶体结构的不可逆变化,导致电极循环稳定性较差。为了改善Bi Fe O3电极的倍率性能和循环稳定性,本论文从Bi Fe O3电极的结构优化出发,分别采用碳层保护策略、钒离子掺杂和电化学活化策略,提高了氧空位缺陷,改善了Bi Fe O3电极的倍率性能和循环稳定性,获得了高性能的混合型超级电容器。主要工作及相关结论如下:1.采用碳层保护策略,构筑基于氮掺杂碳包覆Bi Fe O3的混合型超级电容器。碳化过程可增加Bi Fe O3的氧空位缺陷,氮掺杂碳层抑制了Bi Fe O3的体积膨胀。碳层保护策略有效提升了Bi Fe O3电极的比电容(1 A g-1时,从377 F g-1提高到456 F g-1)、倍率性能(电流密度从1 A g-1到10 A g-1时,从21.5%提高到29.5%)、循环稳定性（6000次循环后,从62.4%提高到71.4%）。基于氮掺杂碳包覆Bi Fe O3负极和氮磷硫共掺杂碳纳米片气凝胶正极,组装混合型超级电容器（1.9 V）,具有294 F g-1的比电容(1 A g-1)和92.6%的容量保留率（10000次循环）,为开发高容量、长寿命的Bi Fe O3基混合型超级电容器提供新思路。2.采用钒离子掺杂和电化学活化策略,构筑基于钒离子掺杂Bi Fe O3的混合型微型超级电容器。钒离子掺杂可调控Bi Fe O3为纳米片形貌,电化学活化过程可形成丰富的氧空位缺陷。钒离子掺杂和电化学活化策略提升了Bi Fe O3电极的比电容(1 m A cm-2时,从11.6 m F cm-2提高到34 m F cm-2)、倍率性能(电流密度从1 m A cm-2到10 m A cm-2时,从31.1%提高到47.5%)、循环稳定性（500次循环后,从60.0%提高到80.9%）。基于DFT的第一性原理计算表明,钒离子和氧空位缺陷可以优化电荷密度分布,增强内建电场,构筑快速离子输运通道,提高电解质离子（Li+）扩散系数。基于钒离子掺杂Bi Fe O3负极和聚吡咯水凝胶正极,组装柔性混合型微型超级电容器（2.3 V）,具有9.97 m F cm-2的比电容(20m V s-1)和70.3%的容量保留率（5000次循环）,为开发高面积容量、长寿命的Bi Fe O3基微型超级电容器提供新方法。
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