低温等离子体协同催化氧化甲苯的过程机理研究

来源 :浙江工商大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:shuyun99a55
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
我国细颗粒物(PM 2.5)和臭氧(O3)所带来的大气环境问题日益严峻,而挥发性有机化合物(VOCs)作为两者的主要前驱体起了重要的贡献作用。工业源是VOCs排放贡献最主要的来源,随着日益严苛的相关法律法规要求,对重点行业(如印刷行业)VOCs减排变得十分重要。等离子体催化技术已经被证实在VOCs降解方面具有良好的效果,而目前针对相关行业采用等离子体处理VOCs的研究比较匮乏。本课题选取不同催化剂载体,对其负载了不同的活性组分以及不同含量的最佳活性组分,通过介质阻挡放电(DBD)评价了催化剂对典型VOCs(甲苯)的降解性能,1wt%Mn/γ-Al2O3具有96.9%的甲苯降解率以及16 g/k Wh的能量效率。随后进一步探究不同载体催化剂甲苯降解性能的影响因素,发现甲苯降解与催化剂对臭氧的利用率相关。并对不同催化剂进行了表征分析,催化剂强酸、Mn4+、吸附氧含量都会影响甲苯的降解。随后通过气相色谱质谱联用仪(GC-MS)对放电过程中气相和催化剂表面产物进行分析,通过原位等离子体漫反射傅里叶变换红外光谱仪(in situ plasma DRIFTS)分析了等离子体催化降解甲苯的过程中表面官能团的变化情况,推测了甲苯在不同催化剂上的降解路径。甲苯首先会吸附在催化剂表面,脱氢后的苄基十分活泼会立刻反应成苯甲醇,苯甲醇在活性氧的作用下氧化生成苯甲醛、苯甲酸,苯甲酸会脱去羧基生成苯酚。苯酚在1wt%Mn/ZSM-5上较难进一步发生开环反应,大量芳香环保留的副产物出现积累。在1wt%Mn/Si O2上,只有部分苯酚会发生开环反应生成马来酸酐。而在1wt%Mn/γ-Al2O3上,苯甲酸转化得到的苯酚会快速开环生成马来酸酐,通过最高含量的强酸,Mn4+和Oads进而生成碳酸盐和碳酸氢盐,并最终转化为CO2和H2O。最后,为进一步提升COx选择性,制备了Au-Mn/γ-Al2O3和Ag-Mn/γ-Al2O3催化剂。贵金属的负载提高了COx选择性。通过GC-MS和in situ plasma DRIFTS对复合贵金属催化剂在等离子体中降解甲苯过程分析,发现贵金属的负载生成了更多的甲酸以及马来酸酐物质,而Ag-Mn/γ-Al2O3上该物质明显多于Au-Mn/γ-Al2O3。说明贵金属促进苯甲酸脱去羧基,使得苯甲酸生成的苯酚中间产物更易向马来酸酐转化,且贵金属Ag具有更佳的效果,验证了推导的机理。
其他文献
光催化技术以太阳光为驱动力实现污染物的降解,无二次污染,在环境修复领域极具应用前景。进一步,将粉体催化剂制备成膜电极,辅以外加偏压,能在实现催化剂简易回收的同时保持高活性。目前,大量研究集中在开发新型、高效光催化材料,以进一步提升太阳能利用率和光催化效率。金属有机框架(MOFs)材料具有高比表面积和结构可调控性,其HUMO和LOMO能级能起到类似半导体中导带(CB)和价带(VB)的作用,成为了一种
近年来,随着新型冠状病毒肺炎疫情在我国及世界各地迅速发展并传播,全球范围内的新冠肺炎确诊患者数量在短时间内急剧攀升,造成了各国医疗资源,包括医护人员、各类医用品、病床等严重短缺的情况。同时新冠肺炎疫情一般爆发在冬季,严寒地区冬季更易爆发疫情。新冠肺炎属于呼吸道感染疾病,室内需要大量的新风来降低污染物浓度。在保证严寒地区方舱医院冬季供暖室温要求的同时,如何降低新风能耗尚需深入研究。虽然目前我国疫情控
面筋熟食,俗称“辣条”。它以面粉为主要原料,通过挤压熟化成型,与食用油和调味料相拌而成,是一种具有一定韧性的麻辣休闲食品。本文欲解决面筋熟食的发霉变质问题,对面筋熟食防霉剂配方进行了设计,还对ε-聚赖氨酸的抑霉途径进行了研究,得到以下结论:对面筋熟食中的腐败霉菌进行分离纯化并初步鉴定,确定4株腐败霉菌,分别为黄曲霉、展开青霉、白曲霉和杂色曲霉。对面筋熟食长霉原因进行分析。首先对面筋熟食原料中的细菌
RNA编辑和可变剪接是转录后加工过程中两种重要的加工方式,能够增加蛋白质和功能的多样性,与细胞分化和发育及疾病的发生发展等密切相关。虽然A-I RNA编辑通过ADAR酶作用于双链RNA特定位点上的腺苷(A),使其脱氨基变成肌苷(Ⅰ)的作用机理已经被阐明,但是其生物学意义仍存在较大争议:增加蛋白质多样性或者维持进化保守性?黑腹果蝇Dscam基因通过互斥可变剪接能够产生38,016种不同的异构体,是许
等离子体在放电过程中产生的高能电子可激发分子和原子物种并打破CO2的化学键,降低其反应能垒,有效促进CO2还原,操作简单方便,因此成为一种还原CO2的新技术。本文主要在介质阻挡放电等离子体(DBD)中引入催化电极,提高DBD催化系统还原CO2的选择性和产率。通过不同初始电压条件实验,确定采用30 V为输入电压进行CO2还原实验,评价催化电极的催化活性。首先研究了N掺杂对SnO2催化活性的影响,通过
在我国经济社会的进步与经济发展进程中,环境污染问题不断凸显,导致了经济发展与生态环境保护之间的巨大矛盾,这一矛盾还在不断加剧。不仅严重影响了生态环境,而且还影响了经济社会的可持续发展状态,在这种情况下,需要优化经济结构,大力宣传与推广绿色经济,在最大程度上建设与完善绿色金融体系。只有通过这种方式,才能够保障在环境治理实际工作中提供充足的资金,并且将社会资金不断引入在绿色产业的当中,从而全面促进我国
细菌、古菌及真核生物复制系统之间的不保守性已广为人知,且探讨已久。新近的研究发现即便在细菌内部,复制系统也被证明是趋向于不保守的。但这一不保守性并未受到广泛关注。本文从大规模比较基因组学角度对这一问题进行了分析,我们发现细菌的复制系统主要有两种,一种是a亚基二聚体对称模式,即dnaEl-dnaEl;另一种是不对称模式,即polC-dnaE3。另外根据a亚基同源蛋白dnaE2及TLS酶polV的有无
旋挖钻孔成桩技术采用斗式钻头,再借助液压将旋转钻杆钻进的过程予以掌控,以促进土方开挖和土方处理过程具有高效率,通常来说,旋挖钻孔成桩技术都会被融入到黏土、沙土的作业环境中。本文首先说明了旋挖钻孔成桩施工技术的优点和桩基础的作用,然后详细阐述了桩基工程中的旋挖钻孔成桩施工技术要点,最后探讨了桩基工程中的旋挖钻孔成桩施工质量控制措施。
植物养分吸收、转运与利用都受到植物内源周期节律的调控。本研究通过分析水稻磷信号中心调控因子PHR2基因超表达植株OsPHR2(0)与RNAi干涉植株OsPHR2(RI)基因芯片数据,筛选到一个与植物内源节律相关的基因OsLIR1,该基因在OsPHR2(0)转基因材料中,表达受到抑制,而在OsPHR2(RI)转基因材料中变化不明显。通过对其基因功能的研究,得到以下结论:1、水稻OsLIR1基因表达受