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随着石油资源的短缺,由石油为原料生产的化工产品日趋紧张。利用绿色能源乙醇,选取合适的催化剂,将其催化成苯,既丰富了芳烃的来源,也缓解了不可再生资源的压力,符合当今可持续发展的要求,具有非常重要的研究意义。
本文采用改进的柠檬酸络合法制备了不同组分含量的三相共生共存的Pt/CeO2/Al2O3和Cu/CeO2/Al2O3金属氧化物催化剂,研究了其对乙醇在无氧条件下的芳构化活性,并利用XRD、扫描电镜和NH3-IR分析技术对催化剂的各物相、颗粒分散程度和表面酸性进行了考察。结果表明,采用改进的柠檬酸络合法制备的Pt含量为1%,不同Ce含量的Pt/CeO2/Al2O3催化剂,通过XRD和扫描电镜表征手段可以得出,该催化剂中Pt、CeO2和Al2O3三物相共生共存,相互影响,且颗粒分散均匀,分散度较高,说明适量的Ce的加入利于催化剂中各物相的分散,利于催化剂的稳定;同时由NH3-IR图还可以看出该组催化剂中三物相发生强烈的相互作用,使催化剂表面均存在不同程度的酸性,当Pt含量为1%时,Ce含量为40%时,催化剂中三物相分散度最高,催化剂表面酸性最强。在400℃,活化2h时,反应温度为550℃,气体空速为8160h-1的条件下,当Pt含量为1%时,Ce含量为40%时,催化剂的无氧芳构化效果最佳,乙醇的转化率为65%,苯的选择性为21.27%。同理采用改进的柠檬酸络合法制备的Ce含量为20%,不同Cu含量的Cu/CeO2/Al2O3催化剂,通过XRD和扫描电镜表征手段也可以得出催化剂中CuO、CeO2和Al2O3三物相也是共生共存的,其中颗粒细小且分散均匀,分散度较高;同时由NH3-IR图还可以看出该组催化剂中三物相发生强烈的相互作用,使催化剂表面均存在不同程度的酸性,当Cu含量为5%时,Ce含量为20%,催化剂中各物相分散度最高,表面酸性最强。催化剂经过400℃活化2h,反应温度为550℃,气体空速为8160h-1的条件下,当Cu含量为5%时,Ce含量为20%,催化剂的芳构化效果最佳,乙醇转化率为83.81%,苯的选择性可达到52.4%。
选取两系列催化剂中芳构化效果最好的两组相比较,结合XRD和扫描电镜等催化剂的表征技术,不论是从催化剂的制作成本还是芳构化的效果来看,Cu/CeO2/Al2O3催化剂都要优于Pt/CeO2/Al2O3催化剂。