【摘 要】
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快速充电是锂离子电池商业应用中备受关注的技术之一,但鲜有一种电解液能同时满足快充所需的高离子电导率和良好钝化能力。商用电解液快充下诱发的石墨镀锂和副反应阻碍了快充锂离子电池的普及。本文以整合电解液高效的离子传输和钝化性能于一体的设计策略为核心,分别揭示了锂离子的溶剂化鞘层和溶剂化频率对成膜性能和锂离子传输行为的影响,开发了以氟代碳酸乙烯酯（FEC）和乙腈（AN）为溶剂,六氟磷酸锂（Li PF6）为
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快速充电是锂离子电池商业应用中备受关注的技术之一,但鲜有一种电解液能同时满足快充所需的高离子电导率和良好钝化能力。商用电解液快充下诱发的石墨镀锂和副反应阻碍了快充锂离子电池的普及。本文以整合电解液高效的离子传输和钝化性能于一体的设计策略为核心,分别揭示了锂离子的溶剂化鞘层和溶剂化频率对成膜性能和锂离子传输行为的影响,开发了以氟代碳酸乙烯酯（FEC）和乙腈（AN）为溶剂,六氟磷酸锂（Li PF6）为锂盐的电解液体系,设计出FEC为主导的配位体处于富含AN环境的溶剂化结构,有效缓解了快充电解液的瓶颈问题,并通过组装软包电池,探索了所设计电解液的商业化前景。首先,本文通过量子化学计算从九种常用溶剂中筛选出FEC和AN为主溶剂,探讨溶剂化结构同溶剂配比的演变规律,并可视化Li+自扩散三维轨迹,揭示了Li+的跳跃迁移机制和电解液独特的溶剂化结构;其次,阶梯倍率实验被用来评估了电解液快充性能:石墨负极在20 C下表现出＞300 m Ah g-1的容量,Li Ni0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）正极在4.7 V和10 C下发挥出＞120 m Ah g-1的容量;得益于高离子电导率和优异界面性能,石墨负极在-20-60℃的宽温区能可逆循环;最后,商用1 Ah石墨||NCM811软包电池的循环上进一步验证了电解液性能:软包电池8 C下可逆容量达到0.2 C的70%。
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