聚合物太阳能电池由于质量轻、柔性、成本低、以及可大面积湿法加工（喷涂制膜、喷墨打印与丝网印刷等）等优点而备受关注。目前实验室制备的小面积旋涂器件在效率以及稳定性上获得了很大的突破，然而其向大面积柔性器件转化的过程仍存在很多科学问题亟待解决。因此，为了实现小面积器件向大面积柔性器件的高效转换，我们从大面积活性层的形貌调控、器件结构及界面工程、柔性透明电极大面积湿法成膜工艺开发与优化等几个方面着手，研究了大面积柔性聚合物太阳能电池制备过程中的若干问题，所取得的创新性成果如下:　　活性层的形貌很大程度上影响器件的性能以及器件在大面积转化过程中的效率衰减幅度。首先，我们通过对电子墨水配方的改善，研究了添加剂的种类以及添加比例对喷涂活性层薄膜光学形貌的影响，同时发现非晶型的PBDTTT-C-T给体材料对制备工艺的依赖性较强，在器件面积放大过程中，活性层薄膜中的缺陷增多，器件的串联电阻增大，从而导致器件效率大幅度衰减。进一步，我们发现结晶型的窄带隙聚合物PBDT-TFQ对成膜工艺的依赖性较低，同时我们通过改变电子墨水性质以及喷涂工艺参数，实现了对PBDT-TFQ/PC71BM共混膜垂直组分分布的调控，获得PBDT-TFQ和PC71BM分别在器件的阳极与阴极附近富集的理想组分分布状态。共混膜中这样的垂直相分离有利于电荷的传输以及在界面处的收集，进而有利于器件效率的提升。基于该相分离调控手段，1.0 cm2与10.2 cm2器件的效率分别达到4.6％与4.1％。　　为了提高器件的稳定性，我们制备了反向结构的电池器件，并系统地研究了氧化锌纳米粒子缓冲层的光散射性质、薄膜厚度以及热退火温度对器件性能的影响，基于PTB7-Th:PC71BM的反向结构器件的效率最高达到6.69％，为聚合物太阳能电池从实验室到工业的技术转移提供了有价值的指导。进一步，我们通过溶胶凝胶法制备氧化锌缓冲层电子墨水，并通过铝掺杂的方法改善氧化锌薄膜的导电性。当铝掺杂摩尔比为1.5 at％时，ZnO薄膜的电阻率最低。基于该氧化锌薄膜的器件效率大幅度提升，且器件效率随氧化锌膜厚增大而恶化的程度获得了改善。　　为了优化银纳米线透明电极的导电性质，我们提出一种新型“毛细管辅助流体力学”印刷的方法以实现对银纳米线排列方式的调控，使导电薄膜具备更高的透光率和更小的方阻。该取向结构银纳米线薄膜在透光率（在波长为550nm）为92.7％时的方阻仅为16.6Ω/sq。与无规结构的银纳米线相比，基于取向结构银纳米线电极的器件性能获得明显的提升，有效面积为1.0 cm2器件效率最高可达6.01％。通过该方法制备的银纳米线导电薄膜具备良好的机械稳定性能，其方阻在弯折200次之后略有增加（13.5Ω/sq至17.6Ω/sq），且相应电池器件在弯折200次后依然保留初始效率的89％。