【摘 要】
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本论文基于密度泛函理论,系统地研究了杂原子掺杂缺陷石墨烯作为氧还原催化剂的反应机理。得到主要结论如下:(1)研究了氮硫共掺杂碳缺陷石墨烯在酸性介质中的催化活性,包括其活性位点,反应途径以及自由能曲线。计算发现了六种O_2吸附构型,并且吸附位点均为与掺杂剂相邻的碳原子。然而,它们在氮的邻位碳上是物理吸附,不太可能发生ORR过程。但是,当吸附位点在硫邻位碳上时,发现催化剂活性与吸附能相关:当(化学)吸
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本论文基于密度泛函理论,系统地研究了杂原子掺杂缺陷石墨烯作为氧还原催化剂的反应机理。得到主要结论如下:（1）研究了氮硫共掺杂碳缺陷石墨烯在酸性介质中的催化活性,包括其活性位点,反应途径以及自由能曲线。计算发现了六种O2吸附构型,并且吸附位点均为与掺杂剂相邻的碳原子。然而,它们在氮的邻位碳上是物理吸附,不太可能发生ORR过程。但是,当吸附位点在硫邻位碳上时,发现催化剂活性与吸附能相关:当（化学）吸附能（-0.03eV）较弱时,研究发现了较好的ORR途径。在该过程中,反应能垒为0.82eV,吸附的O2分子以连续氢化的方式产生H2O分子,反应为四电子路径。对电极电位影响的计算发现,对于最佳反应途径,每一步基元反应的吉布斯自由能都是负值,直到电位达到0.31eV。（2）通过对FeNx（x=1-4）掺杂缺陷石墨烯（FeNx-gra）的ORR和OER活性的研究发现,氮的掺杂浓度和掺杂构型会影响FeNx-gra（x=1-4）体系ORR和OER活性。在所有的FeNx-gra（x=1-4）研究中,FeN4-gra的OER和ORR的过电位较低分别为0.87eV和0.78eV。与其他掺杂系统相比,FeN4-gra的高活性源于在FeN4-gra吸附O的电子结构中发生了非对称极化现象。
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