近年来,在合适的衬底上形成分散的高效金属单原子催化剂（SACs）的理论设计和实验制备已成为多相催化研究领域的热点问题。然而,由于单原子的不稳定性,即在化学反应过程中倾向于形成团簇,严重阻碍了其实际应用。本文基于第一性原理计算方法,提出蜂窝硼烯（h-B）/Al（111）异质结构可以通过双重电荷转移机制稳定和显著增强许多过渡金属单原子的催化作用。Al（111）衬底向预先覆盖的二维蜂窝状硼烯（h-B）提供电子以稳定后者,而沉积的过渡金属（TM）原子进一步向h-B提供电子,增强了h-B与Al（111）衬底之间的共价结合。有趣的是,在CO氧化过程中,h-B/Al（111）异质结构反过来又可以作为一个有效的电子库,从沉积的TM-SACs和反应物中接受电子或将电子贡献给它们。这种灵活的双电荷转移机制不仅有利于稳定TM-SACs避免聚集,并且能够有效地降低催化过程中的反应势垒。特别是,与昂贵的贵金属原子如Pd和Pt相比,研究发现低成本的Sc（Fe）-SACs是最有希望的SAC候选者,可以稳定在h-B/Al（111）上并用于O2活化和CO氧化,具有相当低的反应势垒（约0.48-0.65 e V）。本研究结果可为在各种异质结构基质上制备稳定、高效、经济的单原子催化剂的实验制备提供重要的理论指导。本文通过以下章节展开了具体的叙述:第一章,绪论,概括性地介绍了与催化领域相关的背景知识以及当前的热门催化剂——单原子催化剂,具体包括单原子催化剂的研究进展、表征技术、制备方法、催化活性中心以及电荷态。并且将单原子催化剂的在催化性能方面的成果进行了简要的阐述。此外,还讨论了单原子催化剂在该领域的发展前景和挑战。第二章,理论与方法,主要介绍基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,以及本文计算模拟所用到的相关参数的设置。第三章,首先对二维h-B/Al（111）异质结体系进行模型构建,并发现每个B原子都从Al（111）衬底上获得了0.68个电子,这对稳定缺电子的蜂窝状硼烯结构体系来讲是至关重要的。接下来在h-B/Al（111）体系上沉积一系列的过渡金属原子（TM）,其中包括Sc,Ti,V,Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu,Pd,Ag,Pt和Au,以确定它们在形成SACs时的稳定性。Bader电荷分析表明,这些TM原子均向h-B/Al（111）异质结转移了部分电荷。并且与先前计算的石墨烯体系进行了对比,发现该体系能够表现出更强的金属衬底相互作用（EMSI）。接下来通过进行动力学（扩散势垒）以及热力学稳定性（分子动力学）测试,发现相对较为廉价的TM（Sc和Fe）可以在h-B/Al（111）异质结上以高度分散的单原子形式存在。因此希望TM（Sc和Fe）催化剂体系能够在催化过程中表现出高活性和高效率。第四章,在第三章对优秀单原子催化剂体系筛选的基础上,进一步模拟了Sc（Fe）-SACs催化剂对CO氧化的动力学过程。首先对单原子体系进行DOS分析,结果表明单个原子显示出较高的活性。在进行CO氧化之前,对该体系进行了反应物（CO和O2）的吸附。研究发现两个体系下,O2的吸附能都大于CO的吸附能,并且O-O键明显被拉长,表明O2分子已经被显著激发。这一点在随后的CO氧化过程（低反应势垒:0.48～0.65 e V）中得到了证实。为了深入了解催化反应机理,本文对CO氧化过程中关键步骤的电荷转移进行了分析,结果证明了协同电荷效应有助于降低催化反应能垒。即当前的h-B/Al（111）异质结构可以充当一个有效的电子库,接受来自反应物的电子到沉积的TM-SAC上或反馈电子给反应物,有效地稳定了沉积的单原子,从而支配了高催化性能的TM-SACs体系。第五章,对本文工作进行高度总结以及对未来工作的展望。本文通过协同电荷转移机制,探究了非贵金属原子Sc和Fe单原子催化剂体系对CO氧化的动力学过程,阐明了催化反应过程中电荷转移的微观机制。并且CO氧化的反应势垒明显低于一些实验上较为典型的贵金属单原子催化剂的结果。因此,希望当前的理论研究能为实验提供重要的参考价值和信息。