【摘 要】
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碳点（CDs）作为一种新型的零维碳纳米材料,由于其出众的光学性质、光电效应、良好的生物相容性、环境友好性等优点而被广泛研究。碳点的发光性质通常与碳源和制备方法息息相关,合适的碳源选择和简单的制备方法对推动碳点的广泛应用,加速碳点工业化的发展显得尤为重要。在碳点的制备方法上,与常用的水热/溶剂热法相比,煅烧法制备碳点具有操作简单,对工业设备要求较低的特点。在碳源的选择上,以生物质废料作为碳源来制备碳
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碳点（CDs）作为一种新型的零维碳纳米材料,由于其出众的光学性质、光电效应、良好的生物相容性、环境友好性等优点而被广泛研究。碳点的发光性质通常与碳源和制备方法息息相关,合适的碳源选择和简单的制备方法对推动碳点的广泛应用,加速碳点工业化的发展显得尤为重要。在碳点的制备方法上,与常用的水热/溶剂热法相比,煅烧法制备碳点具有操作简单,对工业设备要求较低的特点。在碳源的选择上,以生物质废料作为碳源来制备碳点,不仅缓解了能源日趋紧张的压力,还将低价值的废料转变成具有多重应用的发光材料。此外,碳点作为客体材料与多孔材料复合提升并改善其发光性质的报道日渐增多,其中分子筛具有优异的热稳定性并且孔道内部的有机模板剂可以作为碳源生成碳点,这些独特的性质使得煅烧法制备碳点@分子筛复合材料成为了可能。通过煅烧使孔道内部的有机模板剂碳化生成碳点或改变已有碳点的结构和组成,从而实现对于碳点@分子筛复合材料的发光调控。鉴于以上考虑,本论文遵循简便易得、绿色环保的原则进行合理设计,主要采用煅烧法制备碳点或碳点基复合材料,并研究所制备材料的发光特性及在荧光检测、多重防伪等领域的潜在应用。论文的主要内容如下:1、煅烧法制备可调控荧光及磷光的碳点复合材料。预先选择小孔RHO分子筛作为载体,通过原位水热合成,利用强的主-客体相互作用将CDs嵌入分子筛基体。在此基础上,基于分子筛载体独特的孔道结构和优异的稳定性,通过煅烧法调节负载CDs的表面氧化度和碳核尺寸,从而实现荧光和室温磷光（RTP）的发光调控。制备的复合材料具有多种发光特性,CDs-1@RHO,CDs-2@RHO,CDs-3@RHO和CDs-4@RHO荧光发射分别为448 nm（蓝色）,566 nm（黄色）,525 nm（绿色）和416 nm（紫色）;磷光发射分别为535 nm（绿色）,585 nm（橙色）,540（黄色）nm和440 nm（蓝色）,其中CDs-4@RHO的室温磷光寿命最高可达573 ms。具有不同发射波长的CDs@RHO复合材料在多重防伪方面具有潜在的应用。此外,通过合成其他碳点@分子筛复合材料（如AFI分子筛）,证明了这种煅烧法调节碳点复合材料发光性质的普适性。这一研究为利用刚性基体的特性调控CDs的发光提供了一个新的视角,促进了CDs基复合材料的应用。2、咖啡残渣为碳源煅烧制备碳点及荧光检测。以咖啡残渣作为碳源,采用煅烧刻蚀相结合的方法成功制备了coffee-CDs。coffee-CDs呈均匀的球形纳米粒子,平均粒径为2.3 nm,具有蓝色发光,并表现出激发依赖性荧光发射。因表面丰富的含氮/氧官能团,coffee-CDs对水和乙醇溶液中的金属离子和硝基化合物均表现出较强的荧光猝灭作用,可作为双检测平台,检测苦味酸（PA）和Fe3+,检出限分别为0.26μmol/L和0.83μmol/L。此外,详细对比了不同酸碱条件下PA对碳点荧光猝灭的影响,并通过荧光寿命、紫外可见吸收光谱等研究了PA和Fe3+离子对coffee-CDs荧光猝灭的机理。本工作为环境友好型荧光CDs的制备提供了一种新的方法,并显示了其在光致发光传感器方面的潜在应用。
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