基于新型杂化材料的汞离子荧光探针的制备与性能表征

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伴随着纳米材料交叉科学领域的蓬勃发展,近年来,以荧光介孔氧化硅为主体的新型有机/无机杂化材料在金属离子检测与分离、智能药物运输载体以及生物显像等新领域的应用取得了较大进展。此外,Fe3O4@SiO2纳米粒子作为一种可磁分离的载体,由于具有良好的生物相容性,可修饰性及稳定性,也引起了人们极大的兴趣。本论文的第一部分工作主要研究了基于单分散荧光PMO(周期性介孔有机硅分子筛)纳米粒子及荧光共振能量转移(FRET)效应的汞离子比率荧光探针体系的构建。所选用的FRET能量给受体分子为蒽及罗丹明内酰胺衍生物,两者分别位于介孔的孔壁及孔道中,作为复合探针体系的信号参比单元及报告单元。罗丹明内酰胺衍生物本身没有荧光,与汞离子的络合会导致其发生开环反应,产生荧光,其本身是一种基于“关-开”检测模式的探针。但是,罗丹明内酰胺与汞离子络合前后的荧光变化会间接影响其与孔壁中的蒽之间的荧光共振能量转移效率,从而形成比率检测效应。本论文这种利用介孔的自组装过程将传统的荧光共振能量转移型比率探针的信号参比单元及报告单元分别排布于介孔的孔壁与孔道中的方法,避免了比率探针两种单元之间的共价键连,有效实现了探针的结构设计及制备过程的简化。第二部分主要研究了可磁分离的新型汞离子荧光探针的制备。采用磁性粒子和罗丹明6G染料复合的思路,首先对制备得到的高度分散的Fe304粒子进行包覆处理,提高其可修饰性及稳定性;考察正硅酸乙酯的量与Fe3O4@SiO2粒子尺寸及分散性的关系,得到了尺寸可控的Fe3O4@SiO2粒子,并筛选适宜的正硅酸乙酯量制备得到Fe3O4@SiO2进行下一步修饰;最后在Fe3O4@SiO2的表面进行罗丹明6G染料修饰后,得到一个“关-开”型荧光探针,实现对汞离子的检测。
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