光腔衰荡气溶胶反照仪的研制及应用

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气溶胶光学性质是全面了解气溶胶的物化性质、评估气溶胶对区域环境质量、全球气候变化、人类健康等影响的关键参数,是大气科学和环境科学研究领域中一个重要研究内容。目前,受制于气溶胶光学性质测量技术的不足,其研究水平远不及温室气体等其它气候强迫驱动因子。为此,本文以气溶胶消光系数、散射系数、吸收系数和单次散射反照率的精确测量为目标,基于光腔衰荡光谱(Cavity ring down spectroscopy,CRDS)和反式积分浊度技术(cell-reciprocal integrating nephelometry,CRIN),开发了光腔衰荡气溶胶消光仪(Cavity ring down aerosol extinction spectrometer,CRD-AES)和光腔衰荡气溶胶反照仪(Cavity ring down aerosol albedo spectrometer,CRD-AAS),并进行了应用研究,主要研究内容包括三个方面:1)CRD-AES的研制。基于光腔的稳定性、损耗机制、模式、耦合和激光脉冲宽度等影响因素,开发了可用于气溶胶消光系数检测的CRD-AES。该装置包含光机系统、气路系统、电路系统、信号处理系统等。通过对滤空气、标准气体、标准小球粒子等测量表征表明其消光系数检测限为0.13 Mm-1、短期稳定性为1.04 Mm-1,长期稳定性为1.92 Mm-1;不同浓度和粒径PSL小球直线拟合的决定系数均高于0.99;误差小于4%;检测范围为0~4000 Mm-1,两台仪器测量数据直线拟合的斜率为1.02,决定系数为0.9981。总体性能达到了国际先进水平,完全满足现有应用需求。2)CRD-AAS的研制。基于积分浊度技术原理,在谐振光腔上搭建了 CRIN装置,该仪器对散射系数检测限为0.61 Mm-1,对不同粒径粒子的误差不超过10%。与TSI 3563积分浊度仪测量数据之间直线拟合的决定系数高于0.97。同时,通过结合积分浊度技术与光腔衰荡气溶胶消光技术研制了光腔衰荡气溶胶反照仪,可实现气溶胶消光、散射、吸收系数和单次散射反照率的同步检测。与已经报道过的仪器和商业仪器之间的对比显示,在单波长条件下,本仪器的性能指标要优于现有仪器。主要的不足是不具备多波长测量能力。3)CRD-AES和CRD-AAS的应用研究。用CRD-AES在上海进行了大气气溶胶观测,结合附近监测站发布的气溶胶质量浓度数据得到了气溶胶质量消光效率数据;在昆山开展了气溶胶吸湿增长特性的研究,数据表明该时段当地的气溶胶主要为洁净海洋型气溶胶;在北京开展了气溶胶挥发性组分对光学性质影响的研究,观测期内,半挥发性组分对气溶胶消光的贡献在56%~82%之间;在鹤山开展的观测中,经历了一次生物质燃烧过程和一次台风过程,与单颗粒气溶胶质谱、OC/EC分析仪和离子色谱的数据相互进行了验证;分析了当地气溶胶消光系数的日变化趋势和消光系数与水溶性离子浓度的关系;最后用CRD-AAS在南岭大气背景站和暨南大学大气超级站进行了气溶胶多光学性质参数的同时监测实验。从SSA实验数据一定程度上可以分析出气溶胶的来源和组成的复杂程度。作为一款新型的气溶胶光学性质多参数同步检测仪器,CRD-AAS的成功研制对提高我国环境污染特别是大气气溶胶污染监测的水平有积极的意义。
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