一氧化碳（CO）氧化是多相催化研究中的典型模型反应,氧化物负载纳米金催化剂对低温或室温CO氧化具有优异的催化性能。普遍认为,催化剂界面在催化过程中起重要作用,而界面结构与金属-载体强相互作用（SMSI）关系密切。SMSI效应一方面有利于促进Au纳米颗粒的高度分散而提高催化活性,另一方面会导致催化剂被载体限域而降低催化活性。选择特定的氧化物晶面负载Au纳米颗粒,优化界面晶格外延生长作用,限制载体的限域作用,实现SMSI效应的同时又可适当提高催化剂催化CO氧化的活性。本论文以ZnO负载Au（Au/ZnO）为例,结合实验和理论计算,研究ZnO{101}半极性表面负载Au纳米颗粒/纳米团簇催化CO氧化,考察Au/ZnO{101}的SMSI效应对CO催化氧化的影响。首先,利用溶剂热法制备了六角锥形貌的ZnO载体,其表面主要是{101},占65%。用沉积-沉淀法合成了Au/ZnO催化剂,利用扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）等技术对催化剂的形貌和结构进行了表征,发现金纳米颗粒主要分布在六角锥ZnO载体的侧面,即{101}表面。分别在300°C的氧化（O₂）和还原（H₂）气氛下对催化剂进行了高温预处理,实验形成了分别具有氧化型SMSI（O-SMSI）和还原型SMSI（R-SMSI）效应的催化剂,并在固定床反应器上对催化剂的CO催化氧化性能进行了测试,结果表明,具有O-SMSI效应的催化剂的催化活性明显高于具有R-SMSI效应的催化剂。其次,利用密度泛函理论计算,选择最稳定的富O终端和富Zn终端ZnO（101）表面负载小尺寸Au团簇(Au₁₀),分别理论模拟O-SMSI和R-SMSI效应,并以O终端ZnO（101）负载Au₁₀团簇,模拟中性SMSI（N-SMSI）效应,对比研究SMSI效应对CO氧化反应的影响。结果表明,CO氧化反应活性顺序为:O-SMSI>N-SMSI>R-SMSI,决速步活化能垒分别为0.93、1.16、1.25 eV,与Au₁₀在ZnO{101}表面上的结合能（1.26、0.96、0.82 eV）具有线性关系,即SMSI越大,活性越高。另外,O-SMSI、N-SMSI和R-SMSI对Au-5d能级具有显著影响,d带质心ε（Au-5d）顺序为:-2.45（O-SMSI）>-2.52（N-SMSI）>-2.65（R-SMSI）,与ZnO（101）表面的功函一致:5.27（O-SMSI）>2.63（N-SMSI）>1.68（R-SMSI）。过渡态能量与ε（Au-5d）线性相关,表明O-SMSI效应有利于激活Au-5d能级,从而有利于提高催化剂的CO氧化反应活性。最后,根据从头算热力学原理,选择最稳定的O终端和Zn终端ZnO{101}表面,构建了小尺寸Au纳米团簇(Au₅和Au₁₀)的化学势理论模型,用于评估负载的Au纳米团簇的热力学稳定性,发现Au团簇在O终端ZnO（101）表面具有较高的稳定性。考察了O终端ZnO（101）负载Au团簇催化CO氧化反应机理,考虑界面H/OH物种对Au催化CO氧化反应的影响,揭示Au催化CO氧化的氢助机理。结果表明:在载体表面H/OH物种的帮助下,无论是Au₅还是Au₁₀,均有助于促进O₂解离,从而提高了Au催化CO氧化活性。