钙基吸收剂循环煅烧/碳酸化捕集CO2技术是具有较好工业化应用前景的CO2减排技术。但该技术的大规模工业化应用仍存在问题，主要表现在多次循环过程中烧结等因素会导致吸收剂活性降低。因此，需对该技术的钙基吸收剂进行改性研究，以提高吸收剂的活性。目前，学者们提出了各种方法对天然钙基吸收剂进行改性，研究发现利用铝的化合物对天然钙基吸收剂进行改性有明显的效果，但其制备成本需进一步降低，使得该方法可进一步研究。　　粉煤灰中含有大量的氧化铝，粉煤灰中的活性SiO2和Al2O3在水合条件下能与一定比例的Ca(OH)2（或CaO）发生火山灰反应，生成表面积较大的产物，有利于提高吸收剂的碳酸化特性。因此，本文利用粉煤灰对天然钙基吸收剂进行改性研究，以提高钙基吸收剂的循环碳酸化特性;并分析改性吸收剂的动力学特性，为钙基吸收剂法捕集CO2技术的工业化应用提供基础。首先，基于单因素实验以及正交实验原理，采用水合和煅烧等工艺制备成不同的改性吸收剂，考察改性吸收剂的循环碳酸化特性;并优化制备条件，得到改性效果较明显的吸收剂。其次，在比较改性吸收剂的循环碳酸化性能的基础上，分析改性吸收剂的成分及微观特性，筛选出最佳的改性吸收剂;并考察其在不同碳酸化温度、煅烧温度和煅烧气氛下多次循环反应的特性。最后，分析改性吸收剂的动力学特性:在常压热重分析仪上考察碳酸化温度以及碳酸化气氛（CO2浓度）对吸收剂碳酸化反应过程的影响;对吸收剂快速反应阶段及慢速反应阶段进行数据拟合，计算得到两阶段的动力学模型。　　实验结果表明:CaO与粉煤灰进行水合化能够明显提高CaO的碳酸化转化率。优化水合实验条件发现，在NaOH溶液中水合制备吸收剂的碳酸化性能并不理想;在醋酸溶液中水合改性制备的吸收剂则相对优异;相较于未处理粉煤灰，对其进行研磨、煅烧、碱浸处理之后与CaO水合制备的吸收剂的吸收特性得到进一步提高。　　循环碳酸化实验结果发现，CaO分别与经研磨、碱浸和煅烧处理的粉煤灰水合化制备的三种吸收剂(CaO/PFA(gri) Hyd、CaO/PFA(cal)Hyd和CaO/PFA(NaOH) Hyd)以及CaO与粉煤灰在50％醋酸溶液中水合制备的吸收剂(CaO/FA Hyd(50％CA))的碳酸化性能相对较好。对其成分分析可知，四种改性吸收剂在第1次高温煅烧后，生成了Ca12Al14O33;且经历8次循环煅烧之后成分变化不大。由比表面积、比孔容和SEM分析可知，经过8次循环反应，吸收剂颗粒出现团聚现象，吸收剂表面积和孔容积减小，这是导致吸收剂碳酸化性能下降的主要原因。四种改性吸收剂中CaO/FA Hyd(50％CA)和CaO/PFA(cal) Hyd的微观特性相对较好;研究其多次循环碳酸化特性发现:两种改性吸收剂的碳酸化温度均存在最佳温度，实验范围内的最佳碳酸化温度为700℃;在煅烧温度为900～1000℃范围内，吸收剂的碳酸化转化率随着煅烧温度的增加明显下降;吸收剂的碳酸化转化率在煅烧气氛100％CO2下相对100％N2气氛下降低。　　针对CaO/FA Hyd(50％CA)和CaO/PFA(cal) Hyd两种吸收剂的碳酸化反应动力学研究发现，快速反应阶段和慢速反应阶段分别采用Logistic方程和Avrami方程能较好地拟合吸收剂碳酸化转化率随时间的变化曲线。经计算两种吸收剂在快速反应阶段的活化能分别为15.019kJ/mol和12.252kJ/mol，慢速反应阶段的活化能分别为41.748kJ/mol和25.259 kJ/mol。模型计算值与实验值的相对误差在10％以内。