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二次有机气溶胶(SOA)是有机气溶胶(OA)的重要组分,对大气能见度、全球气候变化和人体健康均有重要影响,但目前大气化学模式普遍低估OA,主要原因是SOA的来源、形成机制认识不足,为此改进大气化学模式对SOA的模拟能力是目前大气环境和气候领域的前沿问题之一。另外,我国大气污染问题突出,定量分析局地和外来源的贡献是实施污染源调控对策,改善区域空气质量的前提与基础。然而, SOA区域输送研究文字报道很少,尤其在中国。本论文待解决的关键问题是本地源和外来源对北京SOA贡献的定量化,以及可凝结有机物有效亨利常数的更新对SOA干湿沉积影响的定量评估。 我们以挥发性分档(VBS)法更新CAMX模式中原有的两产物法,改进颗粒物源示踪技术(PSAT)模块使之与VBS法匹配,更新可凝结有机物的有效亨利常数,定量研究VBS法以及可凝结有机物有效亨利常数的更新对SOA模拟的影响,并讨论CAMX模式改进前后SOA模拟的差异。然后,以北京城区为受体,模拟分析北京城区冬夏季以及相应季节典型霾日和非霾日期间SOA的来源。主要结论有: (1) WRF模式模拟的气象场与前人结果一致,对气温和相对湿度模拟较好,风场模拟相对较差。CAMX模式模拟的O3和NOx浓度与前人结果相近,O3的模拟存在一定高估;CAMX模式能很好反映SO42-、NH4+和NO3-日均浓度的变化,对C2H4、ARO1和ARO2的浓度模拟较好,但ALK4和HCHO模拟明显偏低。 (2)与观测资料和两产物法模拟结果相比,VBS法显著提高了CAMX模式模拟SOA的能力。与两产物法相比,VBS法使北京站点的相关系数从0.27升至0.70,一致性指数从0.41提高到0.75,均方根误差由18.91μg m-3降至8.68μg m-3。VBS法良好再现了SOA日变化特征,且SOA模拟浓度与观测值更接近。冬季SOA主要分布在我国西南和东南地区,夏季SOA主要分布在我国中东部地区(河南、湖北、河北南部、山东西部、安徽西部)和四川东部地区。 (3) VBS法添加、PSAT模块改进、以及可凝结有机物有效亨利常数的更新,明显增加了SOA干湿沉降量。 (4)2007年1月北京A-V-SOA和I-SOA以外来源为主, B-V-SOA本地源和外来源贡献相当。2007年8月北京市SOA以外来源为主。 (5)2007年1月非霾日北京SOA浓度较低,SOA主要来自北京以北区域的输送;霾日北京SOA浓度较高,除本地源贡献外,北京以南区域的输送所占比例较大。2007年8月非霾日北京SOA浓度低于月均值,SOA主要来自本地源和河北北部的输送;霾日北京SOA浓度较高,SOA来源以区域输送为主,天津、河北南部以及山东对北京SOA贡献较大。