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伴随我国城市化进程日益加快,污水特别是生活污水的产量急剧增加。污泥是废水处理过程中的主要副产物,针对污泥总量日趋增加,如何安全有效地处理污泥成为当下亟待解决的环境问题。污泥中含有大量的有机质、氮、磷和微量元素,可作为有机肥料施用于农田提高土壤中养分含量、促进作物生长。然而,污泥中同时含有较高浓度的有毒有害物质,如重金属、有机污染物和病原微生物等。近年来在污水、污泥中也广泛检测出以抗生素为代表的新兴微量有机污染物。其中高重金属浓度是污泥资源化利用的主要限制因子,因此污泥中重金属的潜在环境风险一直是污泥农用的研究热点。因污水来源和处理工艺的不同,所产生的污泥性质也不同,加之我国幅员辽阔、人口工业分布不均,不同地域、不同类型污水处理厂的污泥中主要污染物的浓度也可能存在较大差异。此外,重金属在土壤中的环境行为与土壤物理化学特性、作物类型及种植方式有着密切的关系,并影响重金属在作物体内的吸收与富集,已陆续有研究报道了我国污泥中重金属的总量、形态及抗生素的种类、浓度与赋存状态,但仍缺乏全国尺度内的系统研究。近年来对污泥农用的环境风险研究较多,但多集中于盆栽试验或大田模拟试验。尚缺乏在长期、实际施用污泥肥料情况下,污泥对土壤环境质量变化影响的报道。因此,本论文针对性地开展了以下研究:(1)采集全国省会城市主要市政污水处理厂污水污泥样品,测定六种重金属(铜、锌、铅、镉、铬和镍)和三大类抗生素(氟喹诺酮类、四环素类和磺胺类)浓度,分析这些污染物之间的相关关系; (2)对我国南、北两地已有的污泥有机肥料长期农用地进行调查采样,测定两处农田土壤中养分、重金属以及多溴联苯醚(PBDEs)在土壤中的浓度变化与分布情况,以评价污泥长期农用的环境风险和养分效应;(3)在温室可控条件下开展多年盆栽试验,以我国较典型的酸性黄壤、中性水稻土和碱性石灰土等三种土壤为供试材料,施用含不同浓度重金属的污泥有机肥料,在小麦-水稻轮作种植模式下,考察污泥农用对土壤中主要重金属(Cu、Zn和Cd)总量、有效态浓度影响,以及污泥农用对作物产量和重金属积累性的影响;(4)开展两组田间微区试验,设置连续施用常规用量的不同类型污泥或污泥肥料(大微区)、连续高量施用含不同浓度重金属的污泥(小微区),研究污泥农用对土壤和作物中重金属累积及分布特征的影响,进一步探讨污泥有机肥多种类型污染物复合污染的农田土壤环境风险。 本研究取得的结果主要包括以下四个方面: 1.对我国省会城市的污泥样品中重金属和抗生素浓度的调查结果表明:污水类型差异和地理区域差异并未造成污泥中污染物浓度的显著性变化。就重金属而言,本文调查范围内的绝大部分供试生活污泥和混流污泥都可施于非粮田、80%以上可用于粮田,因此就本文而言重金属浓度己不再是生活污泥和混流污泥农用的主要限制因素。与之前的研究相比,污泥样品中检出较高浓度的喹诺酮类和四环素类抗生素,污泥中Zn、Pb浓度与四环素类抗生素存在显著相关性。 2.对我国已有的污泥有机肥料长期农用地的调查显示:连续低量施用污泥肥料,对土壤肥力的改变与传统化肥类似。但连续大量施用污泥肥料,将会导致土壤中磷、重金属元素尤其是锌的总量以及重金属生物有效性的显著提高。此外,污泥肥料SSF-N及其施用后的土壤中均检出8种目标PBDEs污染物,表明大量施用污泥可能会引入高剂量新型持久性有机污染物,造成农田土壤污染。 3.污泥连续农用的盆栽试验结果发现:不同类型污泥有机肥均能提供作物正常生长所需的养分。在水稻土和黄壤中施加重金属污染程度较高的污泥SS2显著提高了土壤及作物中Zn、Cu和Cd浓度,且其重金属浓度随施用时间的延长而相应增加;小麦籽粒中重金属浓度均超过国家食品完全标准。石灰土中,作物及土壤的重金属浓度提高幅度相对较其它两种土壤小,这与土壤理化性质如酸碱度、土壤矿物组成有关。同时,供试水稻对重金属的富集能力较小麦弱,其籽粒中重金属浓度远低于小麦。 4.田间试验表明连续四年常规施用污泥对土壤及作物中的重金属浓度均无显著影响,但施用工业污泥具有潜在的环境风险。在小微区施用不同污泥后,Cd在作物及土壤中浓度的变化较大,而Zn和Cu的浓度变化较小。田间试验中污泥的施用量相对较低,因而其对农田环境中重金属的影响程度没有盆栽试验明显。污泥中存在的高浓度Cd对土壤环境影响较明显,会引起土壤及作物中Cd浓度的显著上升,Zn对土壤环境的影响相对较小,Cu的影响最小。总之,高Cd污泥对土壤环境的危害更强。