【摘 要】
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近年来,钙钛矿、有机太阳能电池发展迅猛。然而,由于严重的非辐射复合损失,其最高能量转换效率（PCE）仍远低于Shockley-Queisser理论极限,限制其进一步发展。在钙钛矿太阳能电池中,带电缺陷的存在不仅导致严重非辐射复合损失,而且会加剧钙钛矿降解,进而影响电池稳定性,而常见的缺陷态钝化策略具有较强的尺寸依赖性,使得相关策略在大面积器件中应用受限;在有机太阳能电池中,当前高效活性层在使用面向
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近年来,钙钛矿、有机太阳能电池发展迅猛。然而,由于严重的非辐射复合损失,其最高能量转换效率（PCE）仍远低于Shockley-Queisser理论极限,限制其进一步发展。在钙钛矿太阳能电池中,带电缺陷的存在不仅导致严重非辐射复合损失,而且会加剧钙钛矿降解,进而影响电池稳定性,而常见的缺陷态钝化策略具有较强的尺寸依赖性,使得相关策略在大面积器件中应用受限;在有机太阳能电池中,当前高效活性层在使用面向产业化的绿色溶剂加工时,易出现严重的相分离,产生形貌缺陷,导致激子在分离前即发生复合,非辐射复合损失极大,严重影响器件PCE。因此,本论文以制备面向产业化的高性能钙钛矿/有机太阳能电池为出发点,通过功能化有机半导体设计,开发了弱尺寸依赖的本征策略以抑制可绿色溶剂加工的有机及钙钛矿太阳能电池中的非辐射复合损失,为推动钙钛矿/有机太阳能电池的产业化进程打下坚实的基础。具体研究内容如下:（一）发展了功能性有机n型掺杂剂对钙钛矿薄膜电子态调控的本征策略,基于该策略制备的活性层薄膜中载流子浓度明显提升,有效抑制了非辐射复合损失,基于此钙钛矿薄膜制备的p-i-n型钙钛矿太阳能电池获得了 20.9%的PCE,且器件的空气储存及热稳定性显著提高。（二）通过精准设计合成高介电常数的p型有机半导体,开发了对钙钛矿薄膜介电常数调控的本征策略,增强了其介电屏蔽效应,降低了载流子捕获概率,减少了非辐射复合损失。该策略表现出较弱的钙钛矿组分和尺寸依赖性,基于此策略制备了PCE为23.35%的小面积（0.062cm2）和22.46%的大面积（1 cm2）器件;同时,该策略提高了器件的工作稳定性和热稳定性。（三）提出了有机太阳能电池活性层的主客体材料设计策略,通过分子剪裁设计合成了具备不同个数乙二醇重复单元侧链的有机半导体客体材料（BT20,BTO,BT4O）,明确了客体材料结构与绿色溶剂对二甲苯中活性层结晶动力学、器件非辐射复合损失、光伏性能之间的构效关系,发现客体材料设计需兼顾分子组装能力和分子堆积位阻间的平衡。（四）基于客体材料BTO提出了客体辅助受体结晶策略,基于该策略实现了从低沸点氯仿到高沸点氯苯再到绿色溶剂对二甲苯加工时活性层材料相容性、溶解度、宏观和微观尺度组装行为的有效调控,有效抑制了器件中的非辐射复合损失,对二甲苯中分别通过溶液旋涂和刮涂法制备了世界领先效率的小面积有机太阳能电池（PCE=17.48%,0.062 cm2）和大面积组件（PCE=14.26%,36 cm2）;同时,器件工作稳定性大幅提高。
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