表面等离子体复合光催化材料的构建及其降解有机污染物机理研究

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染料的广泛生产和使用不可避免的导致了水体污染,对人类和生态健康产生潜在威胁。面对日益严重的水体污染问题,当务之急之一是采取有效措施消除印染废水和自然水体中的染料。传统的染料废水降解技术在降解效率、无害化处理等方面仍难以令人满意,因此开发高效、绿色的处理技术已成为一个研究热点。光催化降解染料是一种处理染料废水有潜力的绿色技术,但传统光催化材料(比如二氧化钛)具有光谱响应范围较窄,光生载流子容易复合等缺点,严重制约了这种技术发展。本论文提出一种结合贵金属的表面等离子体共振效应和复合光催化材料的特征构建新型光催化材料的方法,用以提高光催化材料的光学吸收和光生载流子分离效率,从而提高其光催化降解染料的性能。通过水热的方法合成一维β-AgVO3纳米带,然后通过NaBH4还原在AgVO3表面生成Ag纳米粒子。通过这种方法负载的Ag纳米颗粒与AgVO3表面结合紧密,有利于光生载流子的有效转移和分离。与光致还原负载Ag纳米颗粒的方法相比,NaBH4原位还原负载Ag纳米粒子的合成方法简单、快速,并且不需要任何额外的光致还原设备(比如氙灯等光源),有利于大批量合成其它负载Ag纳米颗粒的银盐基复合光催化剂。负载的Ag含量对Ag/AgVO3等离子体光催化剂的催化性能有着重要影响,0.05-Ag/AgVO3表现出最佳的光催化活性,使用浓度为1g/L的0.05-Ag/AgVO3,在可见光照射90 min后,20 mg/L的碱性品红(BF)溶液降解效率达到93.6%。由FDTD模拟和DFT计算可知,Ag纳米颗粒负载在AgVO3纳米带表面,不仅能够引起SPR共振效应导致电场场强增强,加快光生电子和空穴生成速率,并且能够有效降低带隙,拓宽光吸收范围。我们采用一步原位水热法合成了Ag/AgVO3/C3N4表面等离子体复合光催化剂,并在可见光照射下催化降解碱性品红评价Ag/AgVO3/C3N4的催化活性。Ag/AgVO3/C3N4表现出优异的光催化性能,使用浓度为1 g/L的Ag/AgVO3/C3N4,可见光照射70 mmin后约99,3%碱性品红被降解。对Ag/AgVO3/C3N4表面等离子复合光催化剂提高光催化性能的原因探讨表明:首先,Ag纳米粒子的等离子共振吸收能够显著提高Ag/AgVO3/C3N4对可见光的吸收,加大光生电子-空穴对在样品表面的形成速率,从而具有更好的催化性能。其次,复合C3N4不仅有利于污染物分子的吸附,而且促进了AgVO3和C3N4之间的光生载流子转移。此外,AgVO3纳米带的宽度约为200 nm,而Ag/AgVO3/C3N4中的AgVO3纳米带的宽度约为30~80 nm,加入C3N4后,能够显著降低AgVO3纳米带宽度,这也可能有助于部分增强的样品的光催化性能。采用一步原位水热法成功制备了Ag/AgVO3/RGO表面等离子体复合光催化剂,在水热过程中,伴随着AgVO3结晶形成,Ag纳米粒子也由AgNO3分解生成,加入的GO也在水热过程中被原为RGO。在这种新颖的一维/二维复合结构中,一维Ag/AgVO3纳米带应均匀地分散在二维RGO纳米片表面。所制备的Ag/AgVO3/RGO表面等离子体复合光催化具有优良的催化性能。使用浓度为1g/L的Ag/AgVO3/RGO可见光照射70 min后约96.1%碱性品红被降解。探究Ag/AgVO3/RGO表面等离子体复合光催化剂光催化性能提高的原因发现:首先,Ag纳米粒子在光催化过程中起着重要的作用,Ag纳米粒子的等离子共振吸收能够提高催化剂吸光性能,加大光生电子-空穴对在样品表面的形成速率,从而具有更好的催化性能。其次,RGO不仅有利于污染物分子的吸附,而且π-π碳链利于界面间的电荷快速传递与转移,促进了AgVO3和RGO之间的光生载流子转移。此外,XPS表征显示,一维Ag/AgVO3纳米带和二维RGO纳米片分别作为电子给体和电子受体,有利于在光催化反应过程将一维Ag/AgVO3纳米带的光生电子迁移到二维RGO表面。
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