【摘 要】
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在当前正在研究的高比容量锂离子电池负极材料中,硅基负极有着最高的理论比容量,在电池充电生成Li22Si5时比容量可达到4200 mAh·g-1,是目前商用石墨负极的理论比容量的十倍以上。但是硅在作为锂离子电池电极时在电池的充放电过程中会发生剧烈的体积膨胀,从而会致使SEI膜在电极表面反复的破裂和生成。这就使得硅负极在电池嵌脱锂循环过程中出现急剧的容量衰减效应,在很大程度上限制了硅基材料在电池工业中
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在当前正在研究的高比容量锂离子电池负极材料中,硅基负极有着最高的理论比容量,在电池充电生成Li22Si5时比容量可达到4200 mAh·g-1,是目前商用石墨负极的理论比容量的十倍以上。但是硅在作为锂离子电池电极时在电池的充放电过程中会发生剧烈的体积膨胀,从而会致使SEI膜在电极表面反复的破裂和生成。这就使得硅负极在电池嵌脱锂循环过程中出现急剧的容量衰减效应,在很大程度上限制了硅基材料在电池工业中的进一步发展。本文以实验室制备的纳米硅为基底,通过元素掺杂及微观结构构筑对其进行改性,通过简单且成本较低的工艺制备方法制备出具有较高电化学性能的硅基负极材料,并对材料的微观形貌和电化学性能以及材料性能进行了深入的探究。具体的研究内容如下:（1）以实验室先前制备的纳米硅为硅基负极原料,通过与铜、银等强导电材料,以及石墨、石墨烯等材料,采用球磨等物理掺杂混合的方法,成功制备了 Si/Cu、Si/Ag、Si/C以及Si/Graphene复合材料,从而对硅进行改性,进而提升硅的电化学性能。经过对球磨后的复合材料的性能进行物性及电化学性能分析测试,进而筛选出最适合与Si元素进行掺杂改性的材料,以其提升硅在作为锂离子电池的电化学性能。（2）通过第三章的结论,石墨碳材料在与硅掺杂改性时其循环性能与倍率性能为最优。在本章中,使用实验室先前制备的纳米硅为原料,聚乙烯吡咯烷酮（PVP）作为碳源经干燥、碳化制备了具有中空和多孔结构的Si＆C@C（碳包覆硅碳多孔负极材料）。电化学性能测试结果显示,所制备的Si＆C@C结构硅碳负极在0.1A/g的电流密度下,首次放电容量在1273.8 mAh·g-1,首次库伦效率可达到68.9%,在后续的循环过程中均可保持90%的库伦效率,在经过1.0A/g的大电流密度测试后,重新恢复至0.1A/g的电流密度时,仍具有550.7 mAh·g-1的可逆容量,容量保持率为86.47%。（3）由第四章中Si＆C@C硅碳负极材料的循环及倍率性能可知,使用碳包覆策略能够有效提升硅的电化学性能,但是负极的微观结构也能影响其电化学性能。在本章中通过采用静电纺丝技术和碳源前驱体包覆相结合的方法,经过碳化处理制得C@Si/C硅基复合负极。结果表明:经碳包覆后的静电纺丝Si/C纤维相较于未包覆前,电化学性能有了明显提升。在0.1 A/g的电流密度下,首次放电容量可达到1 401.4 mAh·g-1,首次Coulombic效率高达70.22%,经100圈循环后容量仍保持在582.6 mAh·g-1,倍率测试结果表明,经过1.0 A/g的大电流密度测试后,在0.1 A/g的电流密度下,仍具有622.2 mAh·g-1的可逆容量。
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